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Theoretische Berechnung Theoretische Berechnung von EPRvon EPR--ParameternParametern
Hauptseminar SS 2008von André Konopka
ÜÜbersichtbersicht
Was ist EPR?
Elemente relativistischer Quantenmechanik
Berechnung des g-Tensors
Berechnung der Hyperfein-Wechselwirkung
Zusammenfassung
217.07.2008 Übersicht
Was ist EPR?Was ist EPR?
Elektron Paramagnetische Resonanz
17.07.2008 3
Aufspaltung der Energieniveaus durch (externe)
Magnetfelder
Spinsystem im Grundzustand (tiefe Temperaturen)
Resonante Absorption elektromagnetischer Strahlung
(z.B. Mikrowellen)
Was ist EPR?
17.07.2008 4
Einfaches EPREinfaches EPR--SpektrumSpektrum
∑=
+=N
iiiB SAISgBH
1
ˆˆˆµ
Spin-Hamilton-Operator
Parameter:
g-Tensor
Hyperfein-WW
Was ist EPR?
17.07.2008 5
komplexeres EPRkomplexeres EPR--SpektrumSpektrum
Was ist EPR?
Drei (doppel-) Linien
Eine weitere Linie
Woher kommt welche Linie ?
Greulich-Weber, Zur Struktur von Punktdefekte in SiC
17.07.2008 6
Gesucht ist der Zusammenhang zur Gesucht ist der Zusammenhang zur mikroskopischen Strukturmikroskopischen Struktur
Was ist EPR?
Drei verschieden Einbauplätze für N in SiC lassen sich identifizieren
Zwei quasi-kubische (k1&k2)
Ein hexagonaler (h)
Stickstoff auf k1&k2 liefert die 3 (Doppel-)Linien mit großer Aufspaltung und Stickstoff auf h die zusätzliche Linie
Greulich-Weber, Zur Struktur von Punktdefekte in SiC
Elemente relativistischer QMElemente relativistischer QM
17.07.2008 7Elemente relativistischer QM
Notwendigkeit einer relativistischen Beschreibung, da viele Effekte die EPR beeinflussen relativistischer Natur sind
Wechselwirkung der Elektronen mit Kernen auch in
Kernnähe wichtig
Spin-Bahn-Kopplung spielt entscheidende Rolle
17.07.2008 8
Relativistische Grundgleichung ist DiracRelativistische Grundgleichung ist Dirac--GleichungGleichung
{ }Ψ++=∂Ψ∂ Vmcct
i 2βπα
Acep −=πmit (Minimale Kopplung)
⎟⎟⎠
⎞⎜⎜⎝
⎛=
⎟⎟⎟⎟⎟
⎠
⎞
⎜⎜⎜⎜⎜
⎝
⎛
ΨΨΨΨ
=Ψ⎟⎟⎠
⎞⎜⎜⎝
⎛−
=⎟⎟⎠
⎞⎜⎜⎝
⎛=
S
L
i
ii E
Eφφ
βσ
σα
4
3
2
1
2
2 ,0
0 ,
00
1
22)(1)(mit
2)(
−
⎥⎦⎤
⎢⎣⎡ −+=
⋅=
mcrVErS
mcrS LS φπσφKopplung groß &
kleine Komponete
Elemente relativistischer QM
17.07.2008 9
Relativistische und nichtRelativistische und nicht--relativistische relativistische Elektronendichte fElektronendichte füür des 1sr des 1s--OrbitalOrbital
Elemente relativistischer QM
Berechnung des gBerechnung des g--TensorsTensors
17.07.2008 10Was ist EPR?
Nach Foult-Wouthuysen-Transformation erhält man
( ) ( ) ( )πσσσµ×⋅+×∇+⋅∇+⋅+
⎟⎠⎞
⎜⎝⎛ −
= EcmeE
cmicE
cmeBg
m
Acep
H Be 222222
2
48822
ijij BS
Hg
∂∂∂
=22
α∑ ∫
±=⎟⎟⎠
⎞⎜⎜⎝
⎛∂
∂×∇=
1
3),(2 σ
σσσα rd
BBrjV
Sg
jieff
soij
Berechnung der HyperfeinBerechnung der Hyperfein--WWWW
17.07.2008 11Berechnung der Hyperfein-WW
Kerne können magnetisches Moment haben Ig NNI µµ =
Zusätzliche radialsymetrische B-Felder (bzw. Vektorpotentiale)
⎟⎠⎞
⎜⎝⎛∇×−=×∇=rr
rA II 1)( µµ
)()()( rArArA ==
Störungsrechnung 1.Ordnung
17.07.2008 12
Dirac-Gleichung und H1 als Störung ( )⎭⎬⎫
⎩⎨⎧
−⎟⎠⎞
⎜⎝⎛ −= ππ DD HA
ceHH1
Ψ⋅Ψ−=∆ AeEHF α
Berechnung der Hyperfein-WW
Da Dirac-Gleichung linear in ,p
( )
{ }A
emccemcAcecc
HAceHH DD
α
φβπαφβαπα
ππ
−=
++−⎭⎬⎫
⎩⎨⎧ ++−=
−⎟⎠⎞
⎜⎝⎛ −=
22
1
17.07.2008 13
Oder mit großer und kleiner Komponente:
{ }LSSLHF AAeE φσφφσφ ⋅+⋅−=∆
Kopplung von großer und kleiner Komponente zeigt Hyperfein-WW als relativistischen Effekt !
Berechnung der Hyperfein-WW
Entkopplung
17.07.2008 14
1
22)(1)(mit
2)(
−
⎥⎦⎤
⎢⎣⎡ −+=
⋅=
mcrVErS
mcrS LS φπσφ
( ) ( ) ( )( ) LLHF rSArSAmceE φσπσπσσφ )()(
2⋅⋅+⋅⋅−=∆
Bahnanteil Spinanteil
Berechnung der Hyperfein-WW
( ) ( ){ }( )LLLLHF rSAiAriSArSmceE φπσπσφφπφ )()()(2
2×+×+⋅−=∆
( )( ) baibaba ×⋅+⋅=⋅⋅ σσσmit
Bahnanteil
17.07.2008 15Berechnung der Hyperfein-WW
LLIOrbitHF
ILL
OrbitHF
LrrS
mceE
Lr
pApArSmceE
φφµ
µφφ
3
3
)(
mit)(
−=∆⇒
==⋅⋅−=∆
Für leichte Kerne weniger relevant als für schwere
Bedeutung nimmt über S mit Stärke der Spin-Bahn zu
Spinanteil
17.07.2008 16Berechnung der Hyperfein-WW
( )( )[ ] LLB
LLSpinHF
ArSArS
rSApArSmceE
φσφµ
φσσφ
⋅∇+×∇−=
×⋅+∇×−=∆
)()(
)()(2
( )( )rrrr
r
rA
IBI
I
⋅−−=
⎟⎠⎞
⎜⎝⎛ ×∇×∇=×∇
µµδµπ
µ
31)(3
8
mit
25
dipolHF
contactHF
SpinHF EEE ∆+∆=∆
Spinanteil
17.07.2008 17Berechnung der Hyperfein-WW
dipolHF
contactHF
SpinHF EEE ∆+∆=∆
( )( ){ } LIILBdipolHF rrr
rrSE φµσσµφµ ⋅⋅−=∆ 3)( 25
Dieser Term beschreibt die Dipol-Dipol-WW von Kern- & Elektronenspin (typische r-3-Abhängigkeit)
Ist der anisotrope Anteil der HF-WW und im Experiment bei Drehung der Probe zu beobachten
Spinanteil
17.07.2008 18Berechnung der Hyperfein-WW
dipolHF
contactHF
SpinHF EEE ∆+∆=∆
( )( )[ ] LIILBLILBcontactHF rrr
rS
rrrSE φµσµσφµφδσµφµπ
⋅⋅−⋅∂∂
−⋅−=∆ 24
1)()(3
8
Term I Term II
Der Term II verschwindet im nicht relativistischen Grenzfall, während Term I gerade im bei relativistischer Rechnung wegfällt
Spinanteil
17.07.2008 19Berechnung der Hyperfein-WW
nichtrelativistischer Grenzfall 01)( =∂∂
⇒=rSrS
.....
....,
)()0(mit
)0(3
8
relnrelnreln
relnIBrelncontact
HF
rm
mE
φδσφ
µµπ
=
−=∆
Magnetisierungs-dichte
Falls diese nur in eine Richtung
)0()0()()0( ....↓↑ −== nnrm relnzrelnz φδσφ
( )( )[ ] LIILBLILBcontactHF rrr
rS
rrrSE φµσµσφµφδσµφµπ
⋅⋅−⋅∂∂
−⋅−=∆ 24
1)()(3
8
Spinanteil
17.07.2008 20Berechnung der Hyperfein-WW
relativistisch
( )( )[ ] LIILBLILBcontactHF rrr
rS
rrrSE φµσµσφµφδσµφµπ
⋅⋅−⋅∂∂
−⋅−=∆ 24
1)()(3
8
Für kleine r divergieren die rel. s-artigen Wellenfunktionen221 1mit)( Zrr αλφ λ −=∝ −
In Kernnähe gilt dann mitrZerV
2
)( ≈
rZemcrS
rZeEmc
mcrS r 2
2
022
2 2)(2
2)( ⎯⎯→⎯⇒−+
= →
( ) 0)( 012122 ⎯⎯→⎯∝∝ →−−
rL rrrrS λλφ
Spinanteil
17.07.2008 21Berechnung der Hyperfein-WW
relativistisch
( )( )[ ] LIILBLILBcontactHF rrr
rS
rrrSE φµσµσφµφδσµφµπ
⋅⋅−⋅∂∂
−⋅−=∆ 24
1)()(3
8
( )[ ] rS
rr
mcZer
rrS
ththrmc
E
r
th
th
∂∂
=⇒=++
=∂∂
22
2
22
2
41)(Radius)-(Thomasmit
1 2 πδ
∫=
−=∆
')'()'(mit3
8
3
.,
rdrmrm
mE
thav
avIBrelcontact
HF
δ
µµπ
Spinanteil
17.07.2008 22Berechnung der Hyperfein-WW
Vergleich der beiden Fälle liefert..,
.,
. relncontact
relcontact
rel EEk
∆∆
=
Atom Z krel
Si 14 1,022
Ge 22 1,144
Sn 50 1,421
Pb 82 3,000
Eine (skalar-)relativistische Rechnung wird also schon bei „relativ leichten“ Elementen nötig!
ZusammenfassungZusammenfassung
EPR ist geeignet Defekte in Festkörpern zu identifizierenBerechnung von g-Tensor & HF-WW von modellierten Defekten erleichter diesesHyperfein-WW „relativ leicht“ durch Störungsrechnung zu bestimmenRelativistische Effekte sind von entscheidender Bedeutung
17.07.2008 23Zusammenfassung
Danke fDanke füür die Aufmerksamkeitr die Aufmerksamkeit
17.07.2008 24
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