33
岡本・貴田 研究室 (固体光物性、レーザー分光) 光誘起相転移 固体に光や電場パルスを照射することによって 電子構造や物性が高速に変化する 超短パルスレーザーによる時間分解分光法の開発 電子・スピン・構造変化ダイナミクスの実時間観測

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Conductivity

岡本・貴田 研究室 (固体光物性、レーザー分光)

岡本 博教授 貴田徳明准教授光誘起相転移

固体に光や電場パルスを照射することによって電子構造や物性が高速に変化する

超短パルスレーザーによる時間分解分光法の開発電子・スピン・構造変化ダイナミクスの実時間観測

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非平衡量子物理学 → 新しい学問分野超高速の物性制御 → 新しい光デバイスの可能性

光誘起金属化

金属

絶縁体<< 0.1 ps

強相関電子系:電子間に強いクーロン相互作用

ex. 遷移金属錯体[Ni(chxn)2Br]Br2

光誘起強磁性

反強磁性

強磁性

< 0.1 ps

M

ex. マンガン酸化物Gd0.55Sr0.45MnO3

光誘起強誘電性

++ +++ +

強誘電性(イオン性)

常誘電性(中性)

< 0.1 ps

P

ex. 有機分子化合物TTF-CA

光誘起相転移

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原子(軌道) 電子

各サイトに平均1個の電子

強相関電子系の特徴:モット絶縁体-金属転移

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電子が非局在化

金属各サイトに平均1個の電子

強相関電子系の特徴:モット絶縁体-金属転移

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大きなクーロン反発

電子が非局在化

金属モット絶縁体

電子が局在化

・ 光わずかな外場 ・電場

・磁場

電子集団が劇的に変化→相転移

光励起により高速の相転移を引き起こす

各サイトに平均1個の電子

強相関電子系の特徴:モット絶縁体-金属転移

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強相関電子系の光誘起相転移モット絶縁体 光キャリアドープ 金属 モット絶縁体

time~ 1 ps

この金属化は、物質の構造が変化するわけではなく、電子やスピンの秩序だけが変化する現象であるため、極めて高速に生じ、また、もとにもどるのもピコ秒程度と非常に速い。

フェムト秒の時間幅を持つレーザーパルスを使った“ポンプープローブ分光”でのみ検出が可能

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強相関電子系の光誘起相転移モット絶縁体

time

金属 モット絶縁体光キャリアドープ

フェムト秒レーザーパルスによるポンプ-プローブ分光~ 1 ps

反射率小

反射率

時間

ポンプ光照射前金属光沢

プローブ光

光検出器

光キャリアドープ

ポンプ光による反射率(吸収)変化を様々な波長のプローブ光で測定することにより、電子構造の変化をフェムト秒の時間分解能で検出できる。

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強相関電子系の光誘起相転移モット絶縁体

time

金属 モット絶縁体光キャリアドープ

フェムト秒レーザーパルスによるポンプ-プローブ分光~ 1 ps

反射率大

反射率

時間

キャリアダイナミクスと一致

ポンプ光照射

ポンプ光による反射率(吸収)変化を様々な波長のプローブ光で測定することにより、電子構造の変化をフェムト秒の時間分解能で観測できる。

金属光沢

プローブ光

光検出器

ポンプ光

光キャリアドープ

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モット絶縁体の超高速光誘起金属化

:Ni:Br:N:Br:C

a

b c

1次元モット絶縁体[Ni(chxn)2Br]Br2

5

一次元NiBr 鎖

Ni3+ Br -

dz2 pz

ポンプ光∼100 fs

励起強度xph=0.3 photon/Ni

0

0.2

0.4

0.6

Ref

lect

ivity

0.2

0.4

0.6

0.1 0.2 0.4 1 20

Ref

lect

ivity

Photon Energy (eV)

プローブ光

0 10 200

0.2

0.4

0.6

Ref

lect

ivity

Delay time (ps)

0.1 ps

1 ps

2 ps10 ps

0.1 ps

1.0 ps2.0 ps

10.0 ps

プローブ光0.12 eV

ポンプ光によって、

反射率が大きく増大し、ピコ秒の時間でもとに戻っていく様子が観測できる。

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モット絶縁体の超高速光誘起金属化

5

ポンプ光∼100 fs

励起強度xph=0.3 photon/Ni

0

0.2

0.4

0.6

Ref

lect

ivity

0.2

0.4

0.6

0.1 0.2 0.4 1 20

Ref

lect

ivity

Photon Energy (eV)

プローブ光

0 10 200

0.2

0.4

0.6

Ref

lect

ivity

0.1 ps

1 ps

2 ps10 ps

0.1 ps1.02.010.0

プローブ光0.12 eV

モット絶縁体

金属

1 ps

~10 ps

0.1ps

超高速の絶縁体ー金属ー絶縁体

スイッチの実証

1次元モット絶縁体[Ni(chxn)2Br]Br2

Delay time (ps)

赤外域に高い反射率のバンドが出現

光誘起金属化

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伝導性

P

E

誘電性 磁性光励起

強相関電子系の光誘起相転移様々な物質の電子構造と物性を光で制御する

光誘起相転移:研究対象

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伝導性

P

E

誘電性 磁性光励起

有機半導体TTF-CA水素結合型強誘電体クロコン酸

銅酸化物La2CuO4, Nd2CuO4

ハロゲン架橋Ni錯体[Ni(chxn)2Br]Br

フェリ磁性体LiFe5O8

Mn酸化物Gd0.55Sr0.45MnO3

強相関電子系の光誘起相転移様々な物質の電子構造と物性を光で制御する

光誘起相転移:研究対象

マルチフェロイクス

ビスマス銅酸化物Bi2CuO4ヘキサフェライトSr3Co2Fe24O41

木村研と共同研究

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従来の可視光パルス テラヘルツパルス

0.1 ps = 100 fs周波数:500 THz(⇔周期: 2 fs)典型的なパルス幅:0.1 ps = 100 fs

時間

周期に比べてパルス幅の長いマルチサイクルの光パルス

1 ps周波数:1 THz(⇔周期: 1 ps)典型的なパルス幅:1 ps

・可視光とは全く異なる周波数・理想的なシングルサイクルパルス

時間

テーマ① 高強度テラヘルツパルスによる固体の超高速スイッチング現象の開拓

電場波形電場波形

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従来の可視光パルス テラヘルツ波

0.1 ps周波数:500 THz(⇔周期: 2 fs)典型的なパルス幅:0.1 ps = 100 fs

時間

1 ps周波数:1 THz(⇔周期: 1 ps)典型的なパルス幅:1 ps

時間

従来の可視光パルス テラヘルツ波

0.1 ps

周波数:500 THz(⇔周期: 2 fs)典型的なパルス幅:0.1 ps = 100 fs

時間

1 ps

周波数:1 THz(⇔周期: 1 ps)典型的なパルス幅:1 ps

時間

時間

二つのパルスの時間スケール テラヘルツパルスの方が低周波・長波長

0.1 ps

1 ps

テラヘルツパルス

可視ー赤外光パルス

1 THz = 1012 Hz

> 3 MV/cm世界最大級の電場振幅を実現

テーマ① 高強度テラヘルツパルスによる固体の超高速スイッチング現象の開拓

特定の方向に強い電場を瞬間的に印加 → 電子構造の電場による制御

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テーマ①-(1) 電子型誘電体における高速分極スイッチ

+

+

+

+

+

+

+

+

+

−e−e−e−

e−e−e−

e−e−e−

電子型強誘電体

Pel

通常の強誘電体

+

+

+

+

+

+

+

+

+

+

+

+

+

+

+

+

+

+

−Pion

イオン変位 集団的電子移動

有機電荷移動錯体TTF-CA, κ-(ET)2X(TMTTF)2Xなど

テラヘルツ電場パルスによる高速の分極反転

(< 1 ps)

正と負のイオンの逆向きの変位によってマクロな分極が発生

分子間の集団的な電子移動によってマクロな分極が発生

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テーマ①-(1) 電子型誘電体における高速分極スイッチ

電子型強誘電体

集団的電子移動

有機電荷移動錯体TTF-CA, κ-(ET)2X(TMTTF)2Xなど

テラヘルツ電場パルス

+

+

+

+

+

+

+

+

+

−e− e− e−

e− e− e−

e− e− e−

Pel

e−

e−

e−

+

+

+

+

+

+

+

+

+

Pel

e− e− e−

e− e− e−

e− e− e−

e− e− e−

e− e− e−

e− e− e−

e−

e−

e−

集団的電子移動

テラヘルツ電場パルスによる高速の分極反転

(< 1 ps)

分子間の電子移動

P

TTF-CA

TTF CA

高速の電子移動ダイナミクスの直接観測を目指す

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テーマ①-(2) マルチフェロイクス系における磁化および磁気ドメインの高速制御

分極P 磁化M

電場E 磁場H

強誘電分極 磁気秩序

電気磁気効果

マルチフェロイックス

消費電力の少ないエレクトロニクスへの応用が期待

電場による磁化・磁気ドメイン制御

テラヘルツ電場による高速の磁気ドメイン反転も可能?

電場E

分極P

電場による磁化制御磁場による分極制御

磁場H

分極P

磁場H

磁化M

電場E

磁化M

磁場による磁化制御電場による分極制御

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テーマ①-(2) マルチフェロイクス系における磁化および磁気ドメインの高速制御

(1)ビスマス銅酸化物:Bi2CuO4

テラヘルツ電場による高速の反強磁性ドメイン反転の実現

電場による反強磁性ドメイン反転が可能(物工 木村剛 研究室)

方向二色性透過率変化

(2)ヘキサフェライト:Sr3Co2Fe24O41

テラヘルツ電場による分極変調を介した高速磁化変調の実現

横円錐型螺旋フェリ磁性

逆DM相互作用により自発分極を持つ

磁気カー効果偏光回転

P

M

P+∆P

M+∆M

試料提供:木村剛研究室

PM

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∼1 ps

∼100 fs

time

time

THz から中赤外へ電場強度10倍

∼40 fs ∼10 fs

time

time

波長可変中赤外パルス+10 fs極短可視パルスの発生 → 新しい光誘起現象の観測

1 THz⇔ ~4 meV⇔ ~300 µm

25 THz⇔ ~100 meV⇔ ~12 µm

∼3 MV/cm ≥ 30 MV/cm

高強度中赤外パルス時間幅<10 fsの可視プローブパルス

の発生が可能

テーマ② 中赤外位相制御パルスを用いた新しい光誘起相転移の探索

T. Yamakawa, N. Sono, et al.AIP Advances 10, 025311 (2020)

M2山川貴士君・D3園直樹君の成果!

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電子のバンド間遷移によるキャリアの生成

Δgap

Ener

gy低強度の場合、中赤外パルスは物質を透過(Epump<< Δgap)

Ener

gy

Δgap

従来の可視光励起(Epump~ Δgap)

Epump

テーマ②-(1) 強相関電子系の中赤外強電場による高速相制御(絶縁体-金属転移)

中赤外パルス励起(Epump<< Δgap)

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電子のバンド間遷移によるキャリアの生成

Ener

gy

Ener

gy

光電場によりバンド構造自体が変化し、電子がトンネルする

従来の可視光励起(Epump~ Δgap)

Δgap

テーマ②-(1) 強相関電子系の中赤外強電場による高速相制御(絶縁体-金属転移)

中赤外パルス励起(Epump<< Δgap)

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電子のバンド間遷移によるキャリアの生成

Ener

gy

Ener

gy

光電場によりバンド構造自体が変化し、電子がトンネルする

従来の可視光励起(Epump~ Δgap)

Δgap

テーマ②-(1) 強相関電子系の中赤外強電場による高速相制御(絶縁体-金属転移)

中赤外パルス励起(Epump<< Δgap)

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電子のバンド間遷移によるキャリアの生成

Ener

gy

Ener

gy

電子のトンネリングをきっかけに金属状態へ相転移

Δgap

中赤外パルス励起(Epump<< Δgap)

従来の可視光励起(Epump~ Δgap)

テーマ②-(1) 強相関電子系の中赤外強電場による高速相制御(絶縁体-金属転移)

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テーマ②-(2) 強相関電子系におけるフロッケ状態の探索

ブロッホ状態

空間的周期ポテンシャル

x

フロッケ状態

時間的周期ポテンシャル

t

光の衣を纏った新しい電子状態の生成

金属 絶縁体未知の電子状態の生成の可能性も!

トランスファーエネルギーの変化

波動関数の混成

高強度パルス光照射

試料

⟩|𝜙𝜙𝐴𝐴

⟩|𝜙𝜙𝐵𝐵

エネルギー

⟩|𝜙𝜙𝐴𝐴

⟩|𝜙𝜙𝐵𝐵

⟩|𝜙𝜙𝐴𝐴′

⟩|𝜙𝜙𝐵𝐵′

エネルギー

| ⟩𝜙𝜙 − ℏ𝛺𝛺| ⟩𝜙𝜙 − 2ℏ𝛺𝛺

| ⟩𝜙𝜙 + ℏ𝛺𝛺| ⟩𝜙𝜙 + 2ℏ𝛺𝛺

| ⟩𝜙𝜙| ⟩𝜙𝜙

ℏ𝛺𝛺

フロッケ状態

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テーマ③ 光ポンプ-広帯域テラヘルツプローブ分光による励起子絶縁体のキャリアダイナミクスの研究

励起子絶縁体:強いクーロン引力で電子-正孔対が凝縮し、絶縁体となる新奇な絶縁体

光励起によるテラヘルツ領域のスペクトル変化から励起子凝縮の機構・凝縮相の変化(融解と金属化)を解明

カルコゲン化物 Ta2NiSe5

共同研究名大:澤グループ

○フェムト秒過渡吸収分光ポンプ光

THz probeドルーデ応答の検出

Ni

e-

h+

e-

h+

Ta

k

E

V

励起子

e-

h+

e-

h+

a

c

Wavenumber

Ni

Ta

k

E

Wavenumber

高温相(半金属)

低温相(励起子絶縁体)

半金属

励起子絶縁体

e-

h+

e-

h+

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柏キャンパス基盤棟 BF2 号室 柏キャンパス基盤棟 BA1 号室

最新レーザーシステム・顕微分光装置を次々に導入

チタンサファイア再生増幅器+OPA2台

時間幅 100 fs (7 mJ)→ 高強度テラヘルツパルス

発生が可能

柏キャンパス第二総合研究棟 402 号室

チタンサファイア再生増幅器+OPA2台

時間幅 35 fs (7 mJ)→ 高強度中赤外パルス

の発生が可能 顕微可視紫外分光装置

顕微赤外分光装置

顕微ラマン分光装置

柏キャンパス基盤棟 BC9 号室

チタンサファイア再生増幅器+OPA2台

時間幅 90 fs (5 mJ)→ 光ポンプーテラヘルツ

プローブ分光が可能世界最高水準の計測が可能に!

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ワークステーションを用いた第一原理計算、モデル計算

有機非線形光学結晶DSTMSによるMV/cm級のTHz波発生系(M2, M1, B4で共同実験)

学生の研究内容&実験設備

位相安定な中赤外光励起・サブサイクル分光系(D2, M2, M1, B4で共同実験)

モット絶縁体電子型強誘電体励起子絶縁体マルチフェロイクススピン液体 etc…

の光応答

装置開発

測定 理論

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学生生活(実験の流れ)

START!

光学系の調整

試料取り付け

解析・解釈

装置開発 データ解析

学会・論文発表

理論解析研究室内での議論

測定

マシンタイム交代約2~3週間

測定

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研究室配属後の1週間の流れ

月 火 水 木 金 土、日

授業(本郷)

午前

ミーティング

午後

勉強・実験

午前

勉強・実験

午後

本読み輪講

勉強・実験

授業・火曜輪講

休み

活動制限を受けて

・勉強用の資料を研究室ドライブにアップロード・本読み輪講はZoomを利用・頻繁な小規模ミーティングの実施(火曜輪講の準備など)・全体ミーティングを(金)→(水)に

※過去のB4(Sセメスター)の例

(本郷)

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卒業論文賞2011年 3月 五月女真人君 物理工学科優秀卒業論文賞&工学部長賞2012年 3月 武田遼太郎君 物理工学科優秀卒業論文賞2013年 3月 木下雄斗君 物理工学科優秀卒業論文賞

修士論文賞2013年 2月 五月女真人君 物質系専攻修士論文優秀賞&物理工学優秀修士論文賞2014年 2月 寺重 翼君 物理工学優秀修士論文賞2015年 2月 木下雄斗君 物質系専攻修士論文優秀賞2016年 3月 森本剛史君 物質系専攻修士論文優秀賞&物理工学優秀修士論文賞2018年 3月 園 直樹君 物質系専攻修士論文優秀賞&物理工学優秀修士論文賞2019年 3月 水井 誠君 物理工学優秀修士論文賞2020年 3月 北尾貴之君 物質系専攻修士論文優秀賞&物理工学優秀修士論文賞

博士論文賞 (総長賞候補)2011年 2月 松井弘之君新領域創成科学研究科研究科長賞→総長賞候補

2012年 2月 上村紘崇君新領域創成科学研究科研究科長賞→総長賞候補

2018年 2月 山川大路君新領域創成科学研究科研究科長賞→総長賞候補

2019年 2月 森本剛史君新領域創成科学研究科研究科長賞

MERIT Award2017年 3月 寺重 翼君 2019年 3月 森本剛史君

岡本・貴田研究室 卒論生、大学院生の活躍(2011年~)

2019年3月日本物理学会の打ち上げ

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卒論生の学会発表(日本物理学会)2011年 3月 五月女真人君 2012年3月 武田遼太郎君2013年 3月 木下雄斗君・増田亮二君・山川大路君2014年 3月 森本剛史君 2015年3月 渡部 憲君2017年 3月 浅田和規君 2019年3月 鈴木博貴君

学術誌・学会での受賞2014年 7月 五月女真人君の論文がAPL誌のFeature Article、Cover Imageに選出2014年 8月 寺重翼君がECRYS2014において、SPECIAL POSTER PRIZEを受賞2014年 9月 木下雄斗君の論文が応用物理学会欧文誌の注目論文に選出2015年10月 武田遼太郎君の論文がAPL誌の注目論文に選出2017年 3月 森本剛史君の論文が米国物理学会PhysicsのFocusで紹介2017年 6月 森本剛史君がPIPT6において、BEST POSTER AWARDを受賞2017年 9月 山川大路君が2017年日本物理学会領域7優秀ポスター賞受賞2018年 9月 浅田和規君が2018年日本物理学会領域7学生優秀発表賞受賞2019年 3月 北尾貴之君が2019年日本物理学会領域7学生優秀発表賞受賞

招待講演・依頼講演2011年10月 上村紘崇君依頼講演新学術領域A04班会議(東京大学)2016年 8月 森本剛史君招待講演 IMPACT 2016(Cargese, France)

学振特別研究員2013年 4月~五月女真人君、宮本辰也君 2016年4月~木下雄斗君2017年 4月~山川大路君、森本剛史君

岡本・貴田研究室 卒論生、大学院生の活躍(2011年~)

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岡本・貴田研究室の良いところ ~研究生の郭さんから~

・突拍子のない質問でも先輩が答えてくれる

・スケジュールに自由度が高い

・光物性の研究は手応えある

・装置開発に携われる

・歓迎会などのイベントもある

スタッフ岡本 博 教授貴田徳明准教授宮本辰也助教秘書:1名技術補佐員:1名学生博士:3年1名, 1年2名修士:2年5名, 1年3名研究生:1名

Page 33: 光誘起相転移pete.k.u-tokyo.ac.jp/Slide_2020.pdf非平衡量子物理学→ 新しい学問分野 超高速の物性制御→新しい光デバイスの可能性 光誘起金属化

・この資料は岡本・貴田研究室ホームページにてアップロードされます。

URL http://pete.k.u-tokyo.ac.jpまたは

・次回説明会は5/7(木)10:00~11:00に開催されます。

Zoom URLhttps://zoom.us/j/94042740718?pwd=YUgrN0FpWXBBaXhkZm1xeDEwdHY3Zz09

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