Emissions des moteurs Diesel : nature et impacts atmosphériques

N. Marchand

Diesel?

Rudolph Diesel 1858-1913

moteur Diesel (1897) est un moteur à combustion interne dont l'allumage est spontané lors de l'injection du carburant (forte compression/hautes températures)

Premiers modèles fonctionnaient au charbon pulvérisé

Gazole (≠ diesel) : fraction issue de la distillation du pétrole

Diesel en

France

806040200

% diesel (consumption, Road Sector only)

MoroccoBelgiumAlbaniaTurkey

LuxembourgEthiopiaSenegal

FranceSpain

EritreaMontenegro

LithuaniaBangladesh

Bosnia and HerzegovinaKosovo

Hong Kong SARPortugalMoldova

AustriaParaguay

QatarCongoNepal

TanzaniaLatvia

CambodiaPeru

BulgariaNorwaySerbiaPoland

MozambiqueRomania

Cote d'IvoireSlovak Republic

ItalyTunisia

ThailandIndia

AlgeriaPakistan

MacedoniaSloveniaBelarus

Sri LankaHungary

Czech RepublicSingaporeDenmark

CroatiaKenya

EstoniaFinland

HaitiBrazil

IrelandZimbabwe

United KingdomNetherlandsPhilippines

GabonGermany

ChileArgentina

SwedenCameroon

UruguayNicaraguaColombia

ChinaGhanaCongoMalta

VietnamMiddle income

United Arab EmiratesSyrian Arab Republic

El SalvadorAngola

Costa RicaEgypt

IranEcuadorPanama

HondurasGuatemala

WorldTrinidad and Tobago

South AfricaAustralia

IraqBoliviaCyprus

GeorgiaSaudi Arabia

MalaysiaNew Zealand

IcelandNamibia

Dominican RepublicSwitzerland

BotswanaUkraine

High incomeGreece

BeninBrunei Darussalam

IndonesiaKyrgyz Republic

JordanCanada

CubaTogo

AzerbaijanBahrain

JapanMongolia

Russian FederationKuwaitOman

MexicoZambia

JamaicaLibya

MyanmarNorth AmericaUnited States

IsraelVenezuela

YemenUzbekistanKazakhstan

NigeriaLebanon

World B

ank data base (year 2011)

France (82%

)

China (57.5%

)

US

A (26.7%

)

Principale

caractéristiquedu parc

automobile français

: predominance du D

iesel

-62%

des véhiculeslégers

-82%

du fuel total (E+

G) consom

mé en

France (R

oad Sector only)

-Actuellem

entun sujetsensible (rapport de l’OM

Ssur

l’impactsanitaire du B

C)

-Interdiction des “vieux” D

iesel dansles grandes

agglomerations (avant2020)

World B

ank database

Diesel en France

Evolution du Parc automobile français

Evolution des normes Euro

• Outil mis en place au début des années 90

• Normes Euro différentesselon les motorisations (D ouE)

• Il faut 7-10 pour renouveller le parc

Diesel en France

Evolution du Parc automobile français

Evolution des normes Euro

Exemple des particules pour les véhicules légers Diesel

(Diminution d’un facteur 30 du seuil réglementaire enmoins de 15 ans)

Composition des émissions Diesel

H20NOx (NO+NO2)

O3

CO + CO2 CH4

NH3

Particules(PM10, PM2.5, PM1)

Black Carbon, Cabone Elémentaire(EC), Matière organique (OC/OM),

métaux

ComposésOrganiques Volatils

(COV ou HC)Produits de combustion, résidus imbrulés

+ OH

+ NH3+H20

HNO3, NH4NO3

+ OH

O3Aérosol Organique Secondaire (SOA)

Tout est une question de proportions

(f de type EURO, Essence/Diesel, type de parcours, hiver/été)

Particules Diesel

Soot particle viewed by TEM-microscope of samples collected in a near Highway environment, Grenoble, Jaffrezo et al).

Particules Diesel

Diesel soot particle viewed by TEM-microscope.

• Association de nano-sphères de carbone (~10 nm)

Particules Diesel

Diesel soot particle viewed by TEM-microscope.

• Aglomérat de nano-sphères de carbone (~10 nm)

• Structure graphitique (première approche)

• En réalité fonctionnalisation partielle

Particules primaires (Tunnel)

09.00 17.00 01.00 09.00 17.00

nb V

ehic

les

/ hou

r

0

500

1000

1500

2000

2500

CO

ppm

0

2

4

6

8

10

12

NO

x pp

b

0

1000

2000

3000

4000

CO NOx Seuil d'alerte NOx (moy horaire)

time

09.00 17.00 01.00 09.00 17.00

nb V

ehic

les

/ hou

r

0

500

1000

1500

2000

2500

PM

2.5,

PM

10 µ

g/m

3

0

100

200

300

400

500

date

Nt (

cm-3

)

0

2e+5

4e+5

6e+5

8e+5

1e+6

nb veh/h PM2.5 PM10 Seuil d'alerte PM10 (moy 24h)Nombre total de particules 10-1100nm (cm-3)

19/02/08 20/02/08 21/02/08

0

2e+5

4e+5

6e+5

8e+5

00:00:00

00:00:00

00:00:00

50100150200250300350400

dN/d

lnD

p (c

m-3

)

t

Dp (nm)

0 2e+5 4e+5 6e+5 8e+5

El Haddad et al, 2009

mode : ~60 nm

Particules Diesel primaires

Nano-spheres de carbone (EC ou BC)

Matière organique (OA ou OC)Principalement des hydrocarbures (+/-insaturées)

Métaux

Composés organiques +/- volatils (enéquilibre entre les phases gazeuse et particulaire)

Représentation simplifiée d’une suie Diesel (valable pour toutes les particules issues de combustions)

Matrice très complexe

Plusieurs centaines de molécules isoléesQuelques centaines quantifiées

Près de 80% de la masse de l’OC reste non élucidée au niveau moléculaire

Tunnel (Marseille)

El Haddad et al, 2009

Particules Diesel primaires : Composition

Distribution des alcanes linéairespour 2 véhicules Diesel (Euro 3 et Euro 4)

Particules Diesel primaires : Composition

ADEME, Projet PM-DRIVE

Facteurs d’émission / Comparaison

Source : IFSTARR

Banc à rouleaux

Emissions réglementées

?

4 véhicules issus du parc roulants : 3 Diesel (EURO 3, 4, 4+FAP) et 2 essence (Euro 2 et 4)

ADEME, Projet PM-DRIVE

Emissions en conditions réelles

2011

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

R1 R2 R3 UC1 UC2 UC3 UF1 UF2

µg/m

3

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

R1 R2 UC1 UC2 UF1 UF2

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

R1 R2 R3 UC1 UC2 UF1 UF2 UF3

µg/m

3

DC_NO3

DC_SO4

DC_NH4

Orgno44

BC

Kangoo E4 D Ford K E2 G Audi A4 E4 D DFP

Concentrations moyennes PM1

- E4D : 15-25 mg/m3

- BC >92% de la masse en particules (réglage/entretien du véhicule?)- 500 µg/m3<Org<1000 µg/m3

- Pas de sulfate ni nitrate (LOD)- DPF : réduction de la masse émise d’un facteur 1500-2000 (avec notre ex.)

Cycle ARTEMIS modifiés : Urbain (UF), urbain chaud (UC) et routier (R)Concentrations moyennes à l’échappement

ADEME, Projet PM-DRIVE

0

2

4

6

8

10

12

14

16

R1 R2 R3 UC1 UC2 UC3 UF1 UF2

µg/m

3

0

50

100

150

200

250

300

350

400

450

500

R1 R2 UC1 UC2 UF1 UF2

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

R1 R2 R3 UC1 UC2 UF1 UF2 UF3

µg/m

3

DC_NO3

DC_SO4

DC_NH4

Orgno44

BC

Kangoo E4 D Ford K E2 G Audi A4 E4 D DFP

Echelles différentes

- Expériences répétables (~)- Urbain Froid > Urbain « Chaud » (particulièrement véhicules essence ; peu d’amplitude pour veh. Diesel)- Routier > Urbain « chaud » (Parfois sup. à UF)- Abondance significative du BC pour E2G (~20% de la masse et rapport Org/BC entre 1.5 et 2.2)- E4D + DPF : BC représente entre 20 et 60% de la masse et rapport Org/BC entre 0.7 et 3.6

Concentrations moyennes : AMS + BC

ADEME, Projet PM-DRIVE

0.E+00

1.E+07

2.E+07

3.E+07

4.E+07

5.E+07

6.E+07

7.E+07

8.E+07

9.E+07

R1 R2 R3 U1 U2 UF1 UF2 UF3

cm-3

Ntot

0.E+00

5.E+05

1.E+06

2.E+06

2.E+06

3.E+06

R1 R2 U1 U2 UF1 UF2

cm-3

Ntot

0.E+00

5.E+03

1.E+04

2.E+04

2.E+04

3.E+04

3.E+04

4.E+04

4.E+04

5.E+04

R1 R2 R3 U1 U2 U3 UF1 UF2

cm-3

Ntot

Concentrations moyennes : Nombre

Nombre total de particules/cc (>5 nm)

Kangoo, E4D Ford K, E2D Audi A3, E4D + DPF

- Mêmes conclusions que pour la masse (ordre de grandeurs, répétabilité, influence des cycle de conduite)- UF pour E4D+DPF

ADEME, Projet PM-DRIVE

0.00E+00

2.00E+04

4.00E+04

6.00E+04

8.00E+04

1.00E+05

1.20E+05

1.40E+05

1.60E+05

1.80E+05

2.00E+05

R1 R2 R3 U1 U2 UF1 UF2 UF3

ppb

Unid.

Alcohols

Acids

Carbonyls

Non Aromatic HC

Aromatic

0.00E+00

5.00E+03

1.00E+04

1.50E+04

2.00E+04

2.50E+04

3.00E+04

R1 R2 U1 U2 UF1 UF2

ppb

Unid.

Alcohols

Acids

Carbonyls

Non Aromatic HC

Aromatic

0.00E+00

2.00E+03

4.00E+03

6.00E+03

8.00E+03

1.00E+04

1.20E+04

R1 R2 R3 U1 U2 U3 UF1 UF2

ppb

Unid.

Alcohols

Acids

Carbonyls

Non Aromatic HC

Aromatic

- Moins de différences entre véhicules et cycles en terme d’émission - Compositions différentes selon véhicule

- E2G dominé par alcanes/alcenes et aromatiques- E4D dominé par alcools (très majoritairement méthanol)- E4D DPF dominé par acides (majoritairement acides acétique et formique)

Concentrations moyennes : COVs

Kangoo, E4D Ford K, E2D Audi A3, E4D + DPF

Répartition par familles chimiques (~100 COVs)

ADEME, Projet PM-DRIVE

Dynamique des émissions

Véhicule Diesel Euro 4 (sans FaP)

Routier Urbain froid Urbain chaud

ADEME, Projet PM-DRIVE

Importance de la temperature moteur/catalyseur sur les émissions

Impact des émissions véhiculaires sur la qualité de l’air?

Tour Eiffel

Source AFP

Paris, Mars 2015

Impact : cas de Paris

Projet MEGAPOLI (FP7/ANR)

2 campagnes intensives (Hiver/Eté)3 sites de fond (éloignés des sources locales)

Crippa et al, 2013

Cas de l’hiver :

Beekmann et al, 2015

Projet MEGAPOLI (FP7/ANR)

LHVP

Impact : cas de Paris

Sources de la matière carbonée

Méthodes de source apportionment

- BC (Black Carbon)- HOA (Hydrocarbon like Organic

Aerosol) directement lié au traffic véhiculaire

- COA : Cooking OA- BBOA : Biomass Burning OA- OOA : Aerosol Organique

Secondaire

Impact du traffic sur la masse des PM1 : 20-30%

Jimenez et al, Science, 2009

Impact du traffic sur l’OA : 5 à 20% (+ ~ 10% de BC)

Impact : Généralisation

L’OA très globalement dominé par la fraction secondaire

Vieillissement atmosphérique des

émissions

Devenir atmosphérique?

Vieillissement des émissions véhiculaires

50

40

30

20

10

0

Con

cent

ratio

n (µ

g m

-3)

43210-1Time after lights on (h)

80x10-3

60

40

20

0

Em

ission factor (gCarbon kg

-1 fuel)

secondary OC, wall loss corrected primary OC, wall loss corrected BC, wall loss corrected OH exposure

40x1063020100

OH exposure (molecules cm-3

h)

Devenir atmosphérique?

Véhicules testés :• 11 véhicules essence (EURO5)• 6 véhicules Diesel (Euro 5)• + scooters 2 et 4 temps, camions

Platt et al, 2013

Reactive Oxygen Species (ROS) in two-stroke scooter emissions

Platt et al, 2014, Nature Com.

Devenir atmosphérique?

Projet MEGAPOLI (FP7/ANR)

Sources de la matière carbonée

14C renseigne directement sur le caractère fossil ou moderne du du Carbone

La très grande majorité du carbone secondaire est d’originemoderne (donc non issu des émissions véhiculaires)

10 nm

2.5 µm

Pourquoi?

10-2

10-1

100

101

102

103

104

105

106

107

108

Par

ticul

es /

cc

10 µm 2.5 µm 1 µm 100 nm 10 nm

Nombre de particules/cc

nécessaire pour atteindre

50 µg/m3

Pour conclure

Merci pour votre attention