9
Prosiding Seminar Telmologi dan Keselamatan PLTN serta Fasililas Nuklir Serpong, 9-10 Februari 1993 PRSG, PPTKR - BATAN PRODUKSI RADIOISOTOP 99Mo DARI HASIL BELAH 235U DAN ASPEK KESELAMATANNYA OLEH ZAIDRUDDIN Pus at Produksi Radioisotop - Badan Tenaga Atom Nasional ABSTRAK PRODUKSI RADIOISOTOP 99Mo DARI HASIL BELAH 23SU DAN ASPEK KESELAMA T ANNY A. Telah diproduksi radioisotop 99Mo dari hasil belah mu. Sasaran uranium disiapkan dengan metode elektropleting pada permukaan dinding bagian dalam dari kapsul besi tahan karat, dengan efisiensi pleting sekitar 75 %. Penyiapan larutan pleting dan parameter proses, serta beberapa pengujian kapsul sasaran yang akan mempengaruhi keselamatan iradiasi dibahas dalam makalah ini. Sasaran yang telah diiradiasi dilarutkan dan campuran larutan H2S04 denganHNO). 99Mo di pisahkan dari hasil belah mU dengan metode pengendapan menggunakan senyawa alfa benzoin- oksim. Endapan Mo-benzoin-oksim yang telah dilarutkan dalam NaOHlHp2' dirriurnikan berturut- turut melalui kolom karbon aktif yang telah dilapisi perak dan kolom resin zirkonium oksida. Rendemen pemisahan 99Mo dari hasil belah uranium adalah 60 - 70 %. Kualitas produk 99Moyang dihasilkan dari hasil belah mU telah memenuhi persyaratan USP XXI. Beberapa tahap proses yang mempengaruhi aspek keselamatan dibahas dalam makalah ini. ABSTRACT PRODUCTION OF 99Mo RADIOISOTOPE FROM mU FISSION PRODUCT AND ITS SAFETY ASPECT. 99Mo Radioisotope has been produced from fission product of mu. The uranium-235 target was prepared by electroplating on the insidewall ofa stainless steel tube with a plating efficiency of75%. Preparation of the plating solution and some processing parameters and some testing on the target capsule which determine the irradiation safety will be discussed in this paper. The irradiated target was disolved with a mixture of H2S04 and HNO) solution. 99Mowas then separated from other fission product Of2)SUby precipitation using alpha benzoin-oxime. The 99Mo precipitate was then disolved in NaOHlH20r The solution was passed through silver-coated charcoal column and zirconium oxide column, respectively. The separation yield Of99Mo from fission ofmU was 60 - 70 %. The quality Of99Mo product has met the required specification ofUSP XXI. Some stages of process, which will affect the safety factor, will be discussed in this paper. I. PENDAHULUAN Radioisotop 99"'Tc merupakan radioisotop yang dominan digunakan dalam bidang kedokteran nuklir untuk penyidikan beberapa organ tubuh, dengan metode in-vivo. Radioisotop tersebut dihasilkan dari peluruhan radioisotop 99Mo dengan waktu paruh 66 jam yang berfungsi sebagai radioisotop induk dari 99mTc. 99Mo dapat disediakan melalui beberapa reaksi inti antara lain adalah : - Reaksi aktivasi isotop 98Mo dengan netron termal, melalui reaksi inti: 98Mo ( n, y ) 99Mo. - Reaksi pembelahan inti 23SU,melalui reaksi inti: mU (n,t) 99Mo. 99"'Tc yang merupakan hasil peluruhan 99Mo dapat dipisahkan dari 99Mo dengan beberapa metode antara lain; metode sublimasi pada temperatur 800°C; metode ekstraksi pelarut dengan menggunakan metil etil keton (MEK) sebagai fasa organik; dan metode kolom kromatografi dengan menggunakan adsorben A1203. Dari tiga metode pemisahan tersebut, pemisahan 380 99"'Tcdari hasil peluruhan 99Mo dengan menggunakan metode terakhir, sering dinamakan "generator 99"'Tc kolom khromatografi", merupakan metode yang dominan digunakan untuk memasok 99"'Tckepada pemakai. Hal tersebut disebabkan oleh beberapa kelebihan yang dim iIiki oleh generator 99mT C ter- sebut bi la dibandingkan terhadap generator 99"'Tc lainya yang menggunakan metode sublimasi maupun ekstraksi, antara lain; 99"'Tc dapat dipisahkan dari 99Mo dengan cepat dan mudah, efisiensi pemisahan yang tinggi, profil elusi 99"'Tcyang tajam, dan mudah untuk dipindah-pindahkan, dalam transpotasi. Untuk menyiapkan generator 99mTc kolom khromatografi tersebut diperlukan radioisotop 99Mo dengan aktivitas jenis yang sangat tinggi (> 10.000 Ci 99Mo/g Mo).Hal tersebut disebabkan oleh rendahnya daya adsorbsi AI20) yang digunakan sebagai adsorben terhadap molibdenum, yaitu sekitar 20 mg Mo/g A1203 pada kondisi pH lebih rendah dari 4,5 (1). Aktivasi sasaran molibdenum alam dengan netron

PRODUKSI RADIOISOTOP DARI HASIL BELAH DAN ASPEK …

  • Upload
    others

  • View
    10

  • Download
    0

Embed Size (px)

Citation preview

Page 1: PRODUKSI RADIOISOTOP DARI HASIL BELAH DAN ASPEK …

Prosiding Seminar Telmologi dan Keselamatan PLTNserta Fasililas Nuklir

Serpong, 9-10 Februari 1993PRSG, PPTKR - BATAN

PRODUKSI RADIOISOTOP 99Mo DARI HASIL BELAH 235U

DAN ASPEK KESELAMATANNYA

OLEH

ZAIDRUDDINPus at Produksi Radioisotop - Badan Tenaga Atom Nasional

ABSTRAKPRODUKSI RADIOISOTOP 99Mo DARI HASIL BELAH 23SU DAN ASPEK

KESELAMA T ANNY A. Telah diproduksi radioisotop 99Mo dari hasil belah mu. Sasaran uraniumdisiapkan dengan metode elektropleting pada permukaan dinding bagian dalam dari kapsul besi tahankarat, dengan efisiensi pleting sekitar 75 %. Penyiapan larutan pleting dan parameter proses, sertabeberapa pengujian kapsul sasaran yang akan mempengaruhi keselamatan iradiasi dibahas dalam

makalah ini. Sasaran yang telah diiradiasi dilarutkan dan campuran larutan H2S04 denganHNO). 99Modi pisahkan dari hasil belah mU dengan metode pengendapan menggunakan senyawa alfa benzoin­

oksim. Endapan Mo-benzoin-oksim yang telah dilarutkan dalam NaOHlHp2' dirriurnikan berturut­turut melalui kolom karbon aktif yang telah dilapisi perak dan kolom resin zirkonium oksida.

Rendemen pemisahan 99Mo dari hasil belah uranium adalah 60 - 70 %. Kualitas produk 99Moyangdihasilkan dari hasil belah mU telah memenuhi persyaratan USP XXI. Beberapa tahap proses yang

mempengaruhi aspek keselamatan dibahas dalam makalah ini.

ABSTRACTPRODUCTION OF 99Mo RADIOISOTOPE FROM mU FISSION PRODUCT AND ITS

SAFETY ASPECT. 99Mo Radioisotope has been produced from fission product of mu. Theuranium-235 target was prepared by electroplating on the insidewall ofa stainless steel tube witha plating efficiency of75%. Preparation of the plating solution and some processing parameters andsome testing on the target capsule which determine the irradiation safety will be discussed in thispaper. The irradiated target was disolved with a mixture of H2S04 and HNO) solution. 99Mowas thenseparated from other fission product Of2)SUby precipitation using alpha benzoin-oxime. The 99Moprecipitate was then disolved in NaOHlH20r The solution was passed through silver-coated charcoalcolumn and zirconium oxide column, respectively. The separation yield Of99Mo from fission ofmUwas 60 - 70 %. The quality Of99Mo product has met the required specification ofUSP XXI. Somestages of process, which will affect the safety factor, will be discussed in this paper.

I. PENDAHULUAN

Radioisotop 99"'Tc merupakan radioisotop yangdominan digunakan dalam bidang kedokteran nukliruntuk penyidikan beberapa organ tubuh, dengan metodein-vivo. Radioisotop tersebut dihasilkan dari peluruhanradioisotop 99Mo dengan waktu paruh 66 jam yangberfungsi sebagai radioisotop induk dari 99mTc. 99Modapat disediakan melalui beberapa reaksi inti antara lainadalah :

- Reaksi aktivasi isotop 98Mo dengan netron termal,melalui reaksi inti: 98Mo ( n, y ) 99Mo.

- Reaksi pembelahan inti 23SU,melalui reaksi inti: mU(n,t) 99Mo.

99"'Tc yang merupakan hasil peluruhan 99Mo dapatdipisahkan dari 99Mo dengan beberapa metode antaralain; metode sublimasi pada temperatur 800°C; metodeekstraksi pelarut dengan menggunakan metil etil keton(MEK) sebagai fasa organik; dan metode kolom

kromatografi dengan menggunakan adsorben A1203.Dari tiga metode pemisahan tersebut, pemisahan

380

99"'Tcdari hasil peluruhan 99Mo dengan menggunakanmetode terakhir, sering dinamakan "generator 99"'Tckolom khromatografi", merupakan metode yang dominandigunakan untuk memasok 99"'Tckepada pemakai. Haltersebut disebabkan oleh beberapa kelebihan yangdim iIiki oleh generator 99mTC ter- sebut bi la dibandingkanterhadap generator 99"'Tc lainya yang menggunakanmetode sublimasi maupun ekstraksi, antara lain; 99"'Tcdapat dipisahkan dari 99Mo dengan cepat dan mudah,efisiensi pemisahan yang tinggi, profil elusi 99"'Tcyangtajam, dan mudah untuk dipindah-pindahkan, dalamtranspotasi.

Untuk menyiapkan generator 99mTc kolom

khromatografi tersebut diperlukan radioisotop 99Modengan aktivitas jenis yang sangat tinggi (> 10.000 Ci99Mo/g Mo).Hal tersebut disebabkan oleh rendahnyadaya adsorbsi AI20) yang digunakan sebagai adsorbenterhadap molibdenum, yaitu sekitar 20 mg Mo/g A1203pada kondisi pH lebih rendah dari 4,5 (1).

Aktivasi sasaran molibdenum alam dengan netron

Page 2: PRODUKSI RADIOISOTOP DARI HASIL BELAH DAN ASPEK …

Prosiding Seminar Teknologi dan Keselama/an PLTNser/a Fasililas Nuklir

Serpong, 9-10 Februari 1993PRSG, PPTKR -BATAN

Bahan metal yang digunakan terdiri dari :- "T section" yang dirakit dari beberapa komponen

besi tahan karat, yang berfungsi untukmenghubungkan kapsul sasaran uranium dengankapsul penangkap iodium ("Iodine trap") serta"Cold finger".

1. Bahan dan Perala tana. Bahan

Bahan kimia yang digunakan dengan tingkatkemurnian "pro analysis" (p.a) an tara lain adalah :

- ~S04' HC1, HN03, NaOH, HP2' KMn04,Na2 S04' asam fonniat, alfa benzoin oksim,ammonium oksalat, asam-asam tersebut disiapkan

dalam beberapa konsentrasi, dan U3 08 yangdiperkaya 93,15 % dengan isotop mU yangdidapatkan dari G.A. Tech, USA.

- Larutan pembawa, yang disiapkan pada konsen­trasi tertentu, meliputi larutan; molibdenum

(10 mg/ml), rutenium (5 mg/ml), yodium (1 111gNaI/ml), perak nitrat (O,IN), rodium (8 mg/ml).

- Karbon, ukuran 50-1 00 mesh yangdilapisi denganperak dan zirkonium oksida ukuran 100-200mesh masing-masing digunakan untukmenyiapkan kolom karbon dan kolom zirkonium.

tennal pada fluks netron 0,4 x 1014- 1 x 1014n.cm,2.det'dan walctu iradiasi selama 7 hari akan dihasilkan aktivitas

jenis 99Mosekitar 0,2 -0,6 Ci/g (2). Pada kondisi iradiasitersebut, penggunaan sasaran molibdenum yangdiperkaya dengan isotop 98Mosampai 95 % hanya akanmeningkatkan aktivitas jenis 99Mo sekitar 4x biladibandingkan terhadap sasaran molibdenum alamo

Radioisotop99Mo dengan aktivitasjenis tinggi ataubebas pengemban dapat disiapkan melalui reaksi hasilpembelahan mU. Pada prinsipnya jika, inti-inti mUditembakdengan sejumlah netron tennal, secara spontaninti-inti tersebut akan membelah menjadi inti-inti (nomormasa 66 - nomor masa 170) yang diikuti dengan reaksiberantai baik yang disebabkan oleh peluruhan maupunoleh reaksi aktivasi netron tenllaVcepat.Reaksi berantai tersebut akan menghasilkan sekitar 800jenis radioisotop, dapat bersifat gas, mudah menguapatau

padat, sebagai pemancar a, ~,y atau kombinasi dari ke­tiga jenis sinar tersebut. Energi yang dipancarkan olehradioisotop-radioisotop tersebut dapat dalam orde eVsampai dengan Me V dengan waktu paro dalam ordenano detik sampai ribuan tahun. '

Khusus untuk 99Mo, dihasilkan melalui deretstronsium yang selanjutnya meluruh menjadi 99Momelaluireaksi berantai sebagai berikut ;

98y+ n 98Zr + n 99mNb . 99"'Tc

~S, ~ / (2,6m) ~ "Mo / (6j) ~

(O'6d")~"y. ) "Z'~"Nb /(66j) ~"T~ /(1,4 men) (2,1 det) (15 det) (2, 14x105thn)

Ru

(Stb)

Berdasarkan hasil pembelahan dari inti mU 'tersebut.Perlu adanya metode pemisahan 99Mo dari hasil belahlainnya sehingga didapatkan produk 99Mo yangmemenuhi persyaratan yang telah ditetapkan oleh

.United States of Phannacopea (XXI USP). Selain ituaspek keselamatan iradiasi sasaran uranium dan aspekkeselamatan selama proses pemisahan 99Modari sasaranuranium dan hasil belah lainnya juga harusdiperhitungkan dengan baik.

Dalam makalah ini dibahas tahap-tahap prosesproduksi99Mo dari hasil belah 235U yang meliputi;Pengaruh waktuelektropleting terhadap efisiensi pleting.Penentuan beberapa parameter terhadap sasaran ura­nium yang akan mempengaruhi aspek keselamataniradiasi. Proses pemisahan dan pemumian 99Mo darisasaran uranium dan hasil belah mU, termasukpenanganan yang akan mempengaruhi aspek keselamatanpada beberapa tahap proses.

II. BAHAN DAN TATA KERJA

381

- "Iodine trap" berbentuk pipa besi dan "Coldfinger", berbentuk pipa tembaga masing-masingdirakit dari beberapa komponen dan berfungsisebagai perangkap radioisotop iodium danradioisotop gas mulia.

- Kapsul besi tahan karat (s.s) "seamless", seri300, panjang 45,7cm diameter luar 3,18 mm,tebalO,lcm.

b. Peralatan

Peralatan utama yang digunakan pada proses, antaralain: perangkat elektroplating uranium yang dirakit daribeberapa komponen (Gambar 1); pemanas berputar, MPtipe EU, kapasitas 300°C; mesin las, Lincoln, Arcweltermodel TIG 300/300 serial AC-585077; pemanas,LINDBERG, tipe 595411; helium LeakDetector, Varian,

model 930-41; alat pengukur aktivitas meliputi "MultiChannel Analyzer" Detektor Na I, "Scintilation AlphaCounter" .

2. Tata Kerjaa. Penviapan Sasaran Uranium

Page 3: PRODUKSI RADIOISOTOP DARI HASIL BELAH DAN ASPEK …

Prosiding Seminar Teknologi OOn Keselamalan PLTNserla Fasililas Nuklir

Dinding bagian dalam kapsul S.S dikasarkan denganmereaksikan berturut-turut; menggunakan HCI pekatdan larutan 33 % H2S04 pada temperatur 71°C - 80°C,selama dua jam.

Hasil pengkasaran diperiksa secara visual, dankapsul yang telah memenuhi persyaratan siap digunakanuntuk diplating dengan sasaran uranium.

Larutan elektroplating disiapkan denganmelarutkan 6 gram ammonium oksalat dengan air. Kedalam larutan terse but ditambahkan 40 mllarutan 88 %

asam formiat dan larutan uranium yang mengandung 2,2gram uranium ( 2,05 gram isotop mu) yang diikutidengan pengadukan. Larutan yang terjadi dinetralkan

dengan larutan NH4 OH pekat sampai pH? ,0, selanjutnyadiencerkan dengan air sampai 2 liter.

Proses elektropleting dilakukan dengan merakitterlebih dahulu perangkat elektropleting yang dapat dil ihatpada gambar 1.

Larutan yang telah disiapkan dipindahkan kedalambejana elektrolit, sedangkan bejana lainnya diisi denganair dan dihubungkan dengan bejana gelas yang dililitoleh pemanas. Proses elektropleting dilakukan padatemperatur 93°C dengan mengalirkan larutan pletingterse but dari bejana elektrolit kedalam kapsul dengankecepatan aliran sekitar 12,5 ml permenitdan besar arus1,2 amper. Sebagai anoda dan katoda masing-masingdigunakan karbon dan kapsul sasaran.Proses terse but dilakukan untukbeberapa siklus, dimanalarutan elektroplating yang telah melewati prosesditampung sampai habis di dalam suatu bejana dandipisahkan ke dalam bejana elektrolit untuk prosessiklus berikutnya.

Pengaruh waktu terhadap efesiensi plating ura­nium, diamati dengan metode perbandingan wama ("colo­rimetry"). Konsentrasi uranium larutan elektroplatingdidalam bejana penampung (setelah melewati proses),ditentukan dengan membandingkan wama larutanterse but dengan wama larutan standar dari larutanelektroplating yang belum diproses (konsentrasi ura­nium O,I-I,lmg/ml). Dinding luar kapsul dari kapsul

didekontaminasi dengan menggunakan larutan HNO)pekat dan a ir panas, selanjutnya kapsul tersebutdipanaskan pada temperatur 500°c selama 1 jam dalamsuasana gas N2•

Setel1ah kapsul didinginkan, dinding bagian luar darikapsul digetarkan dengan menggunakan engrafer padagetaran 50 Hz. Uranium yang lepas dari dinding bagiandalam ditampung dan ditimbang beratnya.

Lubang atas dan bawah dari kapsul yang telah lolos

uji getaran ditutup dengan penutup dan dilas, denganmenggunakan "TIG welding". Kapsul divakum melaluilubang untuk saluran gas yang terdapat pada penutupbagian atas, selanjutnya diisi dengan gas helium sampaitekanan 9 psi dan lubang saluran gas tersebut ditutupdengan penutup (plug).

Kapsul dimasukkan ke dalam suatu ruangan dan ruangantersebut divakum sampai tekanan "m Torr". Helium yangkeluar dari kapsul dipantau oleh detektor dan diinforma-

382

Serpong, 9-10 Februari 1993PRSG. PPTKR - BATAN

kan dalam satuan cc/detik. Kapsul sa saran yang telahmemenuhi persyaratan pengujian kebocorandidekontaminasi kembali dengan menggunakanlarutan

50 % HNO). Tingkat kontaminasi pada dinding bagianluar ditentukan dengan mengusap dinding tersebutdengan kertas saring, selanjutnya aktivitas pada kertasdiukur dengan menggunakan "Scientalation AlphaCounter" .

Berat secara mU di dalam kapsul ditentukandengan pencacahan, menggunakan detektor NaI yangdihubungkan dengan "Multy Chanel Analyzer" dalamselang waktu tertentu. Selama pencacahan kapsul diputardengan menggunakan motor pada kecepatan rendah.Hasil pencacahan dibandingkan dengan standar yangtelah ada, sehingga be rat mU dapat ditentukan. ProfilmU yang di menempel sepanjang dinding bagian dalamkapsul, ditentukan dengan alat yang sarna denganpenentuan berat mU.

Kapsul ditempatkan dalam suatu ruangan yang dibuatdari timah hitam. Detektor NaI ditempat pada lubangyang terdapat pada bagian atas ruangan. Pencacahandilakukan pada lima posisi dengan mengaturjarakantaraposisi sepanjang kapsul. Bagian bawah kapsul diketukanbeberapa kali pada meja dari kayu, selanjutnya Bagian

bawah kapsul tersebut dicacah diukur dengan detektorNaI. Hasil cacahan dibandingkan dengan hasil cacahandari kapsul sthndar, sehingga didapat hasil kerontokan(fall off).

b. lradiasi Kaosul Sasaran Uranium

Kapsul sasaran uranium yang telah lolos uji padatahap penyiapan sasaran dikirimkan ke RSG-GAS untukdiiradiasi. lradiasi dilakukan dalam beberapa selangwaktu dengan daya reaktor tetap, selain itu iradiasidilakukan pada beberapa daya reaktor dengan waktuiradiasi tetap.

c. Proses Pemisahan ~Mo dari HasiJ Belah ill.!.!Kapsul yang telah diiradiasi dipendekkan ke Hot

Cell" di Pusat Produksi Radioisotop (PPR) dandidinginkan didalam nitrogen cair selama 1 - 1,5 jam.Pada kondisi tersebut tutup (plug) bagian atas kapsul di­buka dan diganti dengan "T section ", selanjutnyadivakum melalui tutup karet (septa) yang merupakanbagian dari "T section". Larutan pelarut yang terdiri dari

campuran 80 ml H2S04 4N dan 6 ml HNO) pekatdiinjeksikan kedalam kapsul melalui septa tersebut.Kapsul dipanaskan didalam pemanas berputar padatemperatur95°c, dan tekanan yang terjadi dipertahankantidak lebih besar dari 125 psi.

Setelah proses pelarutan selesai, kapsuldihubungkan dengan kapsul penangkap iodium ("Yodiumtrap") selanjutnya kapsul penangkap iodium dihubungkandengan "Cold finger" yang telah vakum dan disimpandalam N2 cair. Pada gambar I dapat dilihat hubunganantara kapsul,"Yodium trap" dan "Cold finger". Kran"Cold finger" dibuka dan selanjutnya diikuti dengankran yang ada pada "T section".

Page 4: PRODUKSI RADIOISOTOP DARI HASIL BELAH DAN ASPEK …

Prosiding Seminar Teknologi dan Keselamalan PLTNserla Fasililas Nuklir

Larotan yang terdapat didalam kapsul dipindahkankedalam botol bermulut dua dengan bantuan kran satu

arah ("one way valve"). Larotan pembawaseperti iodium,molibdenum, rodium, rutenium masing-masingdiinjeksikan seeara bertahap ke dalam botol tersebut.Yang diikuti dengan penambahan larotan alfa benzoin­oksim untuk mengendapkan molibdenum.

Endapan molibdenum benzoin-oksim dipisahkandari sasaran uranium dan hasil belah 235U dengan

menggunakan kolom saringan kaea. Endapan dilarotkandengan eampuran larotan 10 ml 0,4 N NaOH, dan 1 ml

1,0% I\02'Larotan Na299MoO. tersebut dimurnikan melalui

kolom karbon aktif yang telah dilapisi dengan perak,keeepatan aliran 2,2 - 2,5 mVmenit. Eluat peneuciditampung dengan botol bermulut dua.Kedalam botol tersebut diinjeksikan 4 ml larotanpembawa iodiuin (1 mg Na I/ml) yang diikuti penambahan

0,5 mllarotan 10% Ag NO). Larotan tersebut dilewatkanmelalui kolom resin zirkonium oksida dengankeeepatan aliran 1,8-2,0 mVmenit.

Eluat dari larotan Na2 99Mo0. ditampung dengan botolbermulut satu dan selanjutnya disaring melalui filter0,2 urn.

Contoh dari larotan diambil 0,3 ml untuk dilakukananalisis yang meliputi ; penentuan konsentrasi radioaktif(mCi/ml), aktivitasjenis (Ci/g). Kemurnian radionuklidadari produk, terdiri dari radio nuklida ; 1311,'O)Ru , S9Sr,9OSr,Isotop pemanear gama lainnya dan kontaminasi

radioisotop pemancar alfa.

III. HASIL DAN DISKUSIPenyiapan sasaran uranium dengan metode elektro­

pleting diperlukan waktu sekitar 2,5 jam untukmenyelesaikan satu siklus proses. Pada gambar 3 dapatdilihat bahwa 40 % darijumlah uranium dapatditempelkanpada permukaan dinding bagian dalam kapsul tahankarat (stainless steel) sampai proses siklus pertama.Proses untuk siklus kedua sampai ketiga menaikkanjumlah uranium yang dapat ditempatkan pada permukaankapsul tersebut sampai 70 %. Proses pleting untuk siklusselanjutnya tidak memberikan kenaikan yang meneolokterhadap efisiensi pleting. Berdasarkan hasil dari pengaruhwaktu terhadap efisiensi eletropleting diperlukan waktupleting sekitar 8-1 °jam untuk mendapatkan berat sasaranuranium sekitar 1,6 g (1,5 g235Udenganpengayaan 93 ,15%) dan efi- siensi pleting maksimum 75 %. Mekanismereaksi kimia dari proses tesebut, mulai dari pelarotan

Ups sampai dengan proses eletroplating belum dapatdiuraikan seeara rinci dalam makalah ini. Hal tersebut

disebabkan oleh sifat-sifat uranium yang cukup kompleks,sehingga diperlukan tinjauan dan penelitian pustakayang lebih mendalam. Seeara umum mekanisme reaksiyang terjadi pada proses tersebut dapat diperkirakan

sebagai berikut; Pelarotan Ups dengan as am nitrat akanmenghasilkan senyawa uranil nitrat, dengan romus kim ia

UO/NO)2' Pada saat penyediaan larotan pleting akanterjadi reaksi kimia antara amonium oksalat, U02

383

Serpong. 9-10 Februari 1993PRSG. PPTKR -BATAN

Cp 4 (NH4)2 dengan uranil nitrat, dimana salah satuhasil reaksinya adalah amonium di uranat (ADU)dengan romus kimia; (NH4)PP7' Pada saat proseselektropleting, ion (Up7)akanditarikoleh anoda, (kapsulS.S.) dan mengalami proses reduksi sehingga terbentuk

U02 yang menempel pada permukaan dinding bagiandalam kapsul S.S.

Untuk menjamin keselamatan selamaberlangsungnya iradiasi kapsul sasaran uranium, beberapapengujian dan penentuan perlu dilakukan terhadapkapsul sasaran tersebut. Pengujian yang dilakukanmeliputi (3,4); uji kebocoran gas helium dengan bataskeboeoran yang diizinkan < 4, ° X 10-3 ec/detik, ',ljikontaminasi, dengan bat as kontaminasi rerata <1 0.5uCi/em2 untuk pemanear alfa dan uji rontok (fall-off) denganbatas maksimum 1,5 %.

Pengujian kebocoran bertujuan agar tidakterlepasnya radioaktif gas mulia dan halogen sertaradioaktif yang mudah menguap dari kapsul selamairadiasi berlangsung. Penguj ian kontaminasi pada dindingbagian luar bertujuan agar air di dalam kolam reaktortidak terkontaminasi oleh radioisotop hasil belah23SU.Uji rontok uranium untuk memastikan bahwa sasaranuranium telah menempel cukup kuat pada dinding bagiandalam kapsul. Jika terjadi kerontokan, maka uraniumyang rontok tersebut akan berkumpul pada bagian bawahdari kapsul, sehingga terjadi pemanasan yang tidakmerata terhadap kapsul selama iradiasi. Akibatpemanasan tersebut akan terjadi perobahan fisik terhadapkapsul. .

Batas berat uranium yang diizinkan untuk diiradiasididasarkan pada perhitungan terhadap kemampuan sistempendingin yang tersedia di fasilitas iradiasi. Berdasarkanperhitungan tersebut maka berat uranium yang dapatdiiradiasi adalah 1,5 g (5) sehingga berat sasaran yangdisiapkan tidak melebihi dari batas tersebut.

Daerah kapsul yang dipleting dengan uraniumsepanjang 40,64 em, padajarak2,54 em dari atas clan daribawah kapsul. Pada umumnya jumlah uranium yangtinggi didapatkan pada daerah bagian bawah yaitu sekitar23 %, selanjutnya masing-masing turon menjadi 21 %, 17% dan pada ujung bagian atas jumlah uranium akan naikmasing-masing menjadi 19 % dan 21 %. Profit uraniumtersebut bertolak belakang dengan profit netron di dalamfasilitas iradiasi. Fluks netron yang tinggi berada didaerah tengah dan pada daerah kiri dan kanan, fluksnetronnya lebih rendah bila dibandingkan terhadap fluksnetron di daerah tengah. Berdasarkan pada profit ura­nium pada sasaran dan profit fluks netron maka jumlahuranium yang besar akan menerima fluks netron yangrendah, sebaliknya jumlah uranium yang kecil akanmenerima fluks netron yang tinggi. Hal tersebutmemungkinkan panas yang dihasilkan oleh hasil belah23SUakan diterima seeara merata oleh kapsul sasaran,sehingga tidak tejadi perobahan fisik dari kapsul tesebut.

Iradiasi beberapa sasaran mU dengan berat

maksimum 1,5 g untuk beberapa selang waktu iradiasi(48 jam, 72 dan 120 jam) pada daya reaktor 10 MW,

Page 5: PRODUKSI RADIOISOTOP DARI HASIL BELAH DAN ASPEK …

Prosidillg Semillar Tekll%gi 0011 Kese/amalall PLTNserla Fasililas Nuk/ir

15MW dan 18MW, menghasilkan aktivitas 99Mosebesar30-90 Ci pada saat waktu kalibrasi (36 jam setelahiradiasi dihentikan). Aktivitas maksimum dari 99Motcrscbut dihasilkan pada daya 18 MW dan waktu iradiasi120 jam dan aktivitas minimum dihasilkan dari daya 10MW dan waktu iradiasi 48 jam. Jika dibandingkanaktivitas 99Mo tersebut terhadap aktivitas teoritis padagambar 4 maka rata-rata rcndemen pemisahan 99Modarihasil belah 2JSUadalah 60-70 %, dengan kualitas yangtelah mcmenuhi persyaratan USP XXI yang dapat dilihatpada lampiran 1.

Dari faktor keselamatan selama proses pemisahan99Modari hasil belah 2JSU,tahap kritis yang mendapatkanperhatian khusus adalah tahap pcnggantian tutup kaspsul(plug) "T section" dan tahap pelarutan sasaran yang telahdi iradiasi. Pada tahap pertama pcnggantian tutup kapsul(plug) dengan T section akan mcnycbabkan lepasnyaradioisotop gas mul ia dan halogen yang dihasi lkan sclamairadiasi dari kapsul kedalam ruangan yang ada di dalam"hot cell". Sebelum mcmbuka tutup kapsul tersebut,maka terlebih dahulu kapsul disimpan di dalam N2 cairselama 1 - 1,5 jam. Selama penyimpanan tersebutradioisotop gas mulia dalam hal ini radioisotop senon(titik leleh; -140°C, titik didih; -109,1 °C dan radioisotopkripton (titik leleh;-169°C, titik didih; -151 ,8°C) dapat

dibekukan oleh N2 cair yang mempunyai titik leleh; ­209,86°C dan titik didih; -195,8°C. Hal yang samajugaberlaku untukradioisotop halogen antara lain radioisotopiodium, bromium yang juga dihasilkan dari hasil belah2JSU dengan titik leleh dan titik didih jauh diatas titikleleh dan titik didih dari gas mulia.

Tahap kritis yang lain adalah pelarutan sasaranuranium yang telah diiradiasi dengan campuran larutan

H2S04 dan HN03 yang diikuti dengan pemanasan padatemperatur 95°C. Pada kondisi tersebut tekanan didalamkapsul yang dihasilkan oleh gas mulia, uap dari pelarutmaupun hasil fisi yang mudah mcnguap sebcsar 75 psi(4). Kemampuan alat pengukur tekanan yang dipasangpada "T section" sebesar 150 psi, sehingga operatorperlumengamati kenaikan tekanan tidak melebihi 125 psiselama proses pelarutan tesebut. Kenaikan tekanan yangdisebabkan oleh kenaikan tempcratur

V. D~FTAR PUSTAKA

Serpollg. 9-10 Februari 1993PRSG. PPTKR - BATAN

maupun waktu pelarutan dapat dikurangi denganmenurunkan temperatur pemanas. Selain itu "T section"sebelum digunakan diuji terhadap kebocoran denganmembcrikan tekanan udara sampai 150 psi, selanjutnyadisimpan di dalam air selama 3-4 jam dan diamatikebocorannya melalui gelembung air dan penurunantekanan.

IV. KESIMPULANRadioisotop 99Modi produksi dari hasil belah ura­

nium dengan menggunakan sasaran uranium yangdiperkayadengan isotop23SU(93,13 %). Sasarandisiapkandengan menempelkan uranium pada permukaan dindingbagian dalam kapsul tahan karat (stainless steel), denganmenggunakan metode elektropleting. Agar proseselektropleting dapat sempuma maka dinding bagiandalam kapsul tahan karat dikasarkan dcngan larutan 33

% ~S04' Komposisi larutan elektropleting yangdigunakan adalah; campuran 6 gram amonium oksalat,40 ml larutan 80 % asam formiat dan larutan uranium

yang mengandung 2,2 g uranium, dan dinetra1kan denganNHPH. Efisiensi pleting uranium selama waktu 8-10jam pada kondisi tersebut adalah 75 %.

Untuk menjamin keselamatan sasaran selamadiiradiasi didalam fasilitas iradiasi RSG-GAS maka

dari beberapa kali pengiriman kapsul sasaran semuanyamemenuhi syarat keamanan, yaitu uj ikebocoran <4 x 10'8cc/detik, uji kontaminasi «10.5 uCi/cm2), uji rontok(max. 1,5 %), penentuan berat uranium (~ 1,5 g 2JSU)dan profil23sU sepanjang kapsul berbentuk lapisan datar.

Sasaran uranium dengan berat 2JSUmaksimum 1,5g di iradiasi pada beberapa daya (10 MW, 15 dan 18MW), dengan beberapa waktu iradiasi (48 jam, 72 dan120 jam), menghasi Ikan efisiensi pem isahan 99Moadalah60- 70 % bila dibandingkan terhadap perhitungan denganprogram ORlGEN-2. 99Mo dipisahkan dari hasil belah2JSUdengan metodc pengendapan, menggunakan senyawaalfa benzoin-oksim yang selanjutnya diikuti denganpemumian masing-masing menggunakan kolom karbonyang dilapisi perak dan kolom resin Zirkonium Oksida.Kualitas 99Moyang dihasilkan dari hasil belah 2JSUtelahmemenuhi persyaratan United State Pharmacopea (USPXXI).

1. Arino.H, and Kramer H.H, "IntJ.Appl. Radiat.Isot." 26,301 (1975)

2. T.e. Whitson and C.W. Friend, "Reactor yield Calculations for 81 Radioisotopes Produced by (n, ) Reactionsat ,

dluxes of 10.7 to 10'6n/cm2, sec for irradiation Time of30 minutes to one year", Oak Ridge National Laboratory.

3. Medi Physics Inc.; Manufacturing Manual Fission Product 99Mo;Tuxedo, New York (1984).

4. Medi Physics Inc.; Reactor /Manufacturing Interface Manual; Tuxedo, New York (1984).

5. Team Keselamatan RSG-GAS; Analisis Keselamatan Iradiasi Target FPM didalam Teras Reaktor RSG-GAS; Usu­

Ian perizinan iradiasi 1,5 g 2JSUke EPT A, (1990).

384

Page 6: PRODUKSI RADIOISOTOP DARI HASIL BELAH DAN ASPEK …

Prosiding Seminar Teknologi dan Keselamalan PLTNserla Fasi/itas Nuklir

DISKUSI

Serpong. 9-10 Februari 1993PRSG. PPTKR -BAT AN

SIGIT ASMARA SANTA

pertimbangan apa yang melatar belakangi PPR memilih teknologi teknbologi pemisahan isotop-isotop FP untukmendapatkan Mo-99 mengingat persoalan limbah FP lainnya dan sisa U-235 yang belum terbelah mengingatpersoalan ini tidak mudah.

ZAHIRUDIN

1. Adanya reaktor RSG-GAS dengan daya tinggi (30 MW) memungkinkan untuk produksi Mo-99 dalam skalaproduksi.

Penggunaan di pemakai, metode pemisahan Tn-99 dari Mo-99 yang mudah dan menjamin kualitas ..... adalah

dengan metode kolom khlomatografi. Untuk itu perlu aktivitas jenis Mo99 yang tinggi (104 Cilg Mo) yang hanyadapat diproduksi dari hasil belah 235U.

2. Pengolahan Uranium yang belum membelah dan hasil belah lainnya akan disampaikan pada forum lainnya.

HERLAN MARTONO

Hasil iradiasi U02 diperoleh 6 % Mo dari hasil belah yang lain dan sisa U. Dalam pemisahan Mo dan un sur yang lain,apa kontaminasinya yang berikut dalam hasil pemisahan tersebut ?

ZAHIRUDIN

Kontaminasi pada produkMo-99 meliputi 1-131, Sr-90, Sr-89, Rul 03, isotop pemancar gamma lainnya. Kontaminasitersebut pada produk Mo-99 hams memenuhi persyaratan yang telah ditetapkan oleh "United State Pharmacopea"No XXI yang digunakan sebagai standar kualitas produk Mo-99 PPK.

BUNA W AS

Langkah penanganan apa yang dilakukan PPR terhadap gas radioaktif dari proses aktivasi U-235 ?

ZAHIRUDIN

Menggunakan "Cold Finger" yang berfungsi untuk, penyimpanan gas radioaktifyang dihasilkan dari hasil belah U­235. gas radioaktiftersebut dapatdiluruhkan dalam beberapa selang waktu sehingga aktivitrasnya cukup aaman untukdilepaskan ke lingkungan

385

Page 7: PRODUKSI RADIOISOTOP DARI HASIL BELAH DAN ASPEK …

Prosiding Seminar Teknologi dan Keselamaran PLTNserra Fasililas NI/klir

Lampiran 1

Serpong, 9-10 Febmari 1993PRSG, PPTKR -BATAN

SPESIFIKASI RADIOISOTOP 99Mo YANG DIHASILKAN DAR! HASIL BELAH URANIUM UTNUKPEMBU AT AN GENERATOR 99"'TcYANG DITET APKAN OLEH "UNITED STATE PHARMACOPEA" EDISIXXI.

BENTUK KIMIA

KONSENTRASI RADIOAKTIF

AKTIVIT AS !ENIS

KEMURNIAN RADIONUKLIDA

: > 1000 mCi/ml

: > 104Ci/gMo

: 1311 < 0,05 uCi/mCi 99MoI03Ru< 0,05 uCi/mCi 99Mo89Sr < 6 X 10-4uCi/mCi 99Mo90Sr < 6 X 1O's uCi/mCi 99Mo

ISOTOP PEMANCAR GAMA LAINNY A : < 0,1 uCi/mCi 99Mo

_- W .::..'f V A L 'I E

il"

,I'II,\\.'-- ---

IT

KONTAMINASI ALFA

AIR

I.I

I

h!

:1 t

:1

I1

i

: < 1O~Ci/mCi 99Mo

G)WADAH LARUTAN

\LEKTiWLIT,, :IIiI ,

i': W

~,:;:..:~s=11 '

; I SIS~:::1~Ii PLET!NG,I

I!i

!I ,II .-,TD'

11 .-._;\,, "-

"

:1 I

'~liPt - I r---.I~~ L----J r= •

~ ~-=- ,

---

: w .; '. ~.:.. v:_

PENGONTROL

ATR !~. \..:/

'III/I.\

~8II

I,III

;1

I!:J HADAr!

~ P~NAr-J?fJNG

(27:02.:' 1. Siste:n Plating U:'a:1iLLJ:

386

Page 8: PRODUKSI RADIOISOTOP DARI HASIL BELAH DAN ASPEK …

j.'f..)

/:ij "NOL(CUL,I.~"fti 'SI"(V(O

Yi()C)(

({'.(',.\ .. ~iO~J~Ij(-----=-_·_·- "

-I (AlCIUN OXIO!"

I' COPP(R

'T' HC TION WOOL" \·6L,l.SS "

\ ~ \ WO~L"

~~p~~~ db Yadium...u.

I-II II !ok- Kapsul Sasarani i UraniumI I -------U

"Cold Finger"

Gambar 2. Hubungan "T Section" dengan kapsul Penangkap Yodium dan "Cold Finger"

Page 9: PRODUKSI RADIOISOTOP DARI HASIL BELAH DAN ASPEK …

Prosiding Seminar Teknologi dan Keselamalan PLTNserla Fasililas Nuklir

100

90

00

70"

< ~o•.oJ0.

\>. JOw

20

10

.---' __ -' __--.1 _;r. ~ ~ 0 1° 12

VI A 1<1 U I'L A 1 I ~I(j (j AM)

Serpong. 9-10 Februari 1993PRSG. PPTKR -BATAN

10

Gambar 3. Pengaruh waktu plating terhadap effisiensi

Id<TIVITAS Mo-99, Curio.\1)') r-------------------------------------

I ~~-----~._---11--".-----I /'" . -l----'-----+ .

:)1)') r' - /. -)_'-" __-~---'" '-'., ._ 0.0 ••••••• ~

j ..x ,.".... -------I ~ •••••••• _~ --I ,,/,,/ ----

, y'" ~ -----21)9.-·· ···_-- .. / ..,;.•.. ";';---' .• - _u· .•• -- .•.. -- -.-.-.

i / ~ .. " ...I / / ,..•.•I //,/ ,

11)1)L <~% I" -'1.\"

I) ,------- --- _ J .1. L .1 1. •I) 2 " G :3 '1') I:! . 104 15

'Iv'AICTU IF:ADIM>I, HAFIi (FLUJ<S 1.0E+14)

--- 1.::(; GF~/.rA ---. 1.50 '3RA~1 -.,-- 1.75 ORAM

Gambar 4. Perhitungan Irridiasi Kapsul (ORIGEN-2)

388