• 低次スケーリング法の重要性 • 計算のオーダーとは？ • DFT計算におけるオーダーN法 • オーダーN Krylov部分空間法 • 第一原理計算への拡張

CMSI 計算科学技術特論B 第9回講義資料 2014年6月12日

オーダーN法2

尾崎 泰助 東京大学 物性研究所

第8回

• 局在基底法 • オーダーN法の超並列化の方法 • オーダーN法の応用 • 数値厳密な低次スケーリング法 • O(N)準厳密交換汎関数

第9回

2014年 6月5日

2014年 6月12日

様々な局在基底法 第8回の講義で議論した様に、オーダーN法は基底関数の局在性もしくはKohn-Shamハミルトニアン行列の疎性を前提に定式化されている。 局在性を持つ基底関数や離散化方法として、以下の方法が知られている。

• ガウス基底法 • 原子様数値基底法 • 有限要素法 • 有限差分法 • Wavelet法 • 特殊関数法(Sinc関数等)

原理的に完全系を張る系統的基底関数は有限要素法、有限差分法、Wavelet法、特殊関数法である。準局所近似では超並列計算を行うことで、大規模計算を実行可能であるが、非局所汎関数を用いた場合、行列の疎性が失われ、計算コストは大幅に増大する。一方、完全系ではないものの少数の最適化基底関数でほぼ収束解が得られる手法として、ガウス基底法、原子様数値基底法がある。目的に応じて計算手法の使い分けが必要であろう。

本講義では原子様数値基底法を議論する。

一電子KS軌道を擬原子軌道の線形結合で表現する方法

特徴: ・原子様基底を用いているため、計算結果の物理的・化学的解釈が容易。

・基底関数系は厳密には完全系ではないため、完全な収束解を得ることは難しい。

しかし物理的起源に基づく基底のため、注意深く構成された場合には比較的少ない 基底関数で実質的に収束解を得ることが可能。

・基底の局在性のため、ハミルトニアン行列の計算量と保存メモリ量がO(N)となる。

・様々なO(N)法のアイデアと整合性が良い。

LCPAO法 (Linear-Combination of Pseudo Atomic Orbital Method)

・基底が局在しているため、硬い擬ポテンシャルの使用が可。高精度な擬ポテ ンシャルを作成することが可能。

プリミティブ擬原子基底関数 1. 閉じ込めポテンシャルの下で原子のKS方程式 を自己無撞着に解く。

2. 次にこの閉じ込めポテンシャル下で ノルム保存擬ポテンシャルを作成。

3. 各角運動量成分lに対して基底状態と 励起状態をstep2で得られた擬ポテン シャルに対して数値的に求める。

s-orbital of oxygen

多くの系において、精度と計算効率は二つのパラメーターで制御される。

カットオフ半径 基底関数の数 PRB 67, 155108 (2003) PRB 69, 195113 (2004)

基底関数に対する収束性 基底のカットオフ半径と基底を増やすとエネルギーと構造パラメーターは系統的に収束している。数学的には厳密ではないが、二つのパラメーターは変分パラメーターと見なし得る。

分子 固体

二原子分子の基底状態の計算

擬原子基底による二原子分子の基底状態計算結果

局所密度近似(LDA)における全ての“成功”と“失敗”がDNP程度の基底 サイズで再現できる。DNP=二つの価電子基底+一つの分極関数基底

LCPAO法の計算精度・計算速度は基本的に

基底のカットオフ半径 基底の数

で制御される。しかし基底関数の形自体を最適化 出来るならば、計算量を増やすことなしに、計算 精度を向上させることが出来る。

数値擬原子基底関数の変分最適化

Ozaki, PRB 67, 155108 (2003)

基底関数の変分最適化

1電子KS波動関数 縮約軌道

縮約係数aを固定し、cに関して変分をとれば

変数cがaに対する従属変数であると見なし、さらに変数cの観点でKS方程式 が自己無撞着に解けていると仮定すると、次式が得られる。

Ozaki, PRB 67, 155108 (2003)

→

a: 縮約係数

基底関数の変分最適化の手続き

前ページの変分計算において、“変数cがaに対する従属変数であると見なし”、という仮定が置かれていた。この数学的な構造は構造最適化の際の座標Rと変数cの関係と同じものである。この場合には変数cは座標Rの従属変数である。したがって、構造最適化と同じ手続きで縮約係数aが最適化できる。

ステップ 1 固定したaでKS方程式を自己無撞着に解く。 ステップ 2 Eのaに関する勾配を求め、エネルギーが低下 する方向にaを更新する。

勾配が閾値に達するまで、ステップ1と2をGDIIS法を用いて反復する。

Primitive vs. Optimized エネルギーの収束性 炭素原子の動径関数

フッ素原子は炭素原子のp軌道から電子を引き抜く。 そのため、炭素原子のp軌道が大きく局在化する。

擬ポテンシャル及び基底関数のデータベース

高精度かつ高効率計算を実現するために、データベースを構築し、一般公開。

データベースを構築する上でのWishリスト

• 擬ポテンシャルと全電子計算の対数微分は目視の範囲で完全に一致する。

• 固体の平衡格子定数がWien2kと比較して、0.005Å以下である。

• 固体の体積弾性率がWien2kと比較して、3GPa以下である。

• バンド構造がWien2kと比較し、ほぼ同等である。

• 分子の最適化構造がこれまでの報告例とほぼ同等である。

• 分子の原子化エネルギーがこれまでの報告例とほぼ同等である。

• 基底関数重なり誤差が0.5 kcal/mol以下である。

LCAO法における基底関数最適化の一般的考察 (1)

NLCAO: LCAO法における基底関数の数 NPW: 平面波法における基底関数の数

NLCAO

1. 化学的環境のトレーニングセットの選択 2. 各環境に対する基底関数の変分最適化 3. 部分空間の回転による冗長成分の消去 4. 異なる最適化基底関数の一つの基底セットへの集約

各元素が張る空間は全ヒルベルト空間の部分空間である。この部分空間を張る最適な基底セットを見つけることが出来るならば、可搬性の高い高精度基底が作成できる可能性がある。そこで以下の手続きで基底関数の最適化を試みる。

ある元素の張る部分空間

全ヒルベルト空間

LCAO法における基底関数最適化の一般的考察 (2)

LCAO基底の最適化: 類似する試み

類似するアイデアでLCAO基底の最適化に関する試みが行われている。

• “Gaussian basis sets for accurate calculations on molecular systems in gas and condensed phases”, J. VandeVondele and J. Hutter, JCP 127, 114105 (2007). → CP2K code

• “Ab initio molecular simulations with numeric atom-centered orbitals”, V. Blum et al., Comp. Phys. Comm. 180, 2175 (2009). → FHI-AIMS code

両グループは適切な化学的環境下で基底関数を最適化した場合、高精度なLCAO基底関数を構築できることを示した。

基底関数の最適化手順 1. 典型的な化学的環境を選択

2. 動径波動関数を変分最適化

3. 部分空間内で回転し冗長成分を取り除いた後に統合

× ×

トレーニングセットの選択

• 基底関数重なり誤差を低減するために、孤立原子を含める。

• ビリアル定理から最適化基底の局在性は配位数と相関がある。

• バルクの場合に最適化基底は大きく局在化する。 • 2原子分子の場合には局在性は孤立原子とバルク

の中間となる。 • したがって、トレーニングセットとして

選択する。

孤立原子、2原子分子、バルク

実際には最適化基底の形状をモニターしながら、トレーニングセットの選択を行う。

変分最適化基底: P原子の場合

孤立原子とダイマーの最適化基底はほぼ同一。BCCの最適化基底は局在化している。

配位数が増加するに伴い、最適化基底は局在化している。

最適化基底における冗長性

Full space Mn原子の擬ポテンシャルには 3s, 3p, 3d, 4s 電子 が含まれている。 3s電子と3p電子は化学的環境依存性が小さいため、全ての最適化された3s基底と3p基底を含めると基底が冗長になる。 これらの最適化基底関数の冗長性は取り除かれるべきである。 しかし最適化の際に3s (3p)および4s(4p)軌道の混合が生じるため、冗長性を取り除くことが困難となる。 この冗長性は最適化基底セットを部分空間内で回転することで、取り除くことが出来る。

最適化基底の部分空間内での回転 (1) 例えば、s5>3 を考える。この記 号は5つのプリミティブs基底から 3つの最適化s基底を作成すること を意味する。最適化によって得ら れた縮約係数は右図の行列で与え られる。

(2) 一般化ガウス消去法を適用 することで、行列Aは行列Bに 変形できる。

(3) さらに行列Bに対してグラム -シュミット直交化を課すこ とで、行列Cが得られる。

この変換により、最初の最適化基底は元のプリミティブ基底とほぼ同形となり、基底の冗長性を取り除くことが出来る。基底最適化の効果は二番目以降に押し込まれる。

Δ-factor

FLAPW+LO法であるWien2kの体積-エネルギー曲線の収束解を参照として、そこからのエネルギーのずれΔによって各コードの数値精度を見積もる。(V0から±6%の範囲でV0, B0, B1とBirch-Murnaghan状態方程式から)

Lejaeghere et al., Critical Reviews in Solid State and Materials Sciences 39, 1-24 (2014).

GGA-PBEと実験の比較: Δ-factor

GGA-PBEと実験との比較において、58元素の平均Δ-factorは23.5meV/atomである。擬ポテンシャル、基底関数、数値積分から生じる誤差は1/10程度、2meV/atom程度であることが望ましい。

Δ-factorによる各コードの比較

http://molmod.ugent.be/deltacodesdft より引用。

オーダーN法の超並列化手法

• 原子の3次元空間分割

• グリッドの領域分割

• 高次元FFTの並列化 References: A three-dimensional domain decomposition method for large-scale DFT electronic structure calculations T.V.T. Duy and T. Ozaki, Comput. Phys. Commun. 185, 777-789 (2014). A decomposition method with minimum communication amount for parallelization of multi-dimensional FFTs T.V.T. Duy and T. Ozaki, Comput. Phys. Commun. 185, 153-164 (2014).

修正再帰二分法, 慣性モーメントテンソル法

4種のグリッド構造による空間分割

O(N)法の並列化 ほぼ独立に各原子の計算が実行可能。各MPIプロセスに原子を割り当て、計算する。

原子の3次元空間分割法

通信量・メモリ量を軽減させるため、原子集団を空間的に局所性を保ちつつ、分割する必要がある。

望ましい条件:

• 空間局所性 • ほぼ等価な計算量 • 任意の系に適用可能 • 単純で計算コストの

小さなアルゴリズム

原子の空間分割 (1) 修正再帰二分法により、MPIプロセスを分割

(2) 慣性テンソル行列から決定された主軸上で原子を分割する。

原子の空間分割

修正再帰二分法により、MPIプロセスを分割。例えば19プロセスの場合には以下の様に分割する。

2のべき乗以外の任意のプロセス数に適用可能。

慣性モーメントテンソルを用いた原子の並び替え

再帰的な原子の空間分割

主軸への射影による空間分割を再帰的に行う。分割の比は予め作成してあるMPIプロセスのバイナリーツリーの比で決まる。 分割比の重みは各原子の1ステップ前の計算時間を用いる。 空間局所性とほぼ等価な計算量が実現できる。

ダイヤモンド 16384 atoms, 19 processes

原子の空間分割: 実例

枝分かれCNT, 16 processes

グリッドデータの領域分割

行列要素の計算、Poisson方程式の解法等で、ユニフォームメッシュが使用される。数万原子系ではその自由度は1億を超える。 グリッド分割構造A,B,C,Dを構築し、それぞれの計算で最適な構造を選択。 分割構造間の通信が最小化される様に設計。

3D-FFTの2D並列化の分割方法

Row-wise型

Pencil型

新しい領域分割法を提案

これまで用いられてきた領域分割法

Duy and Ozaki, CPC 185, 153 (2014).

3D-FFTの2D-並列化(row-wise型)

1D-並列化と比較し、 分割数Nまでは通信量は増加せず。 分割数N2でも2倍の増加。

Compared to 1D-parallelization, no increase of MPI communication up to N. Even at N2, just double communication.

通信量の比較：三つの並列化手法

1283 data points

OpenFFTと他のライブラリとの比較 新しい並列化手法により高並列FFT計算が実現。

OpenFFTはGNU-GPLコードとして以下のwebよりdownloadできる。http://www.openmx-square.org/openfft/

「京」上でのO(N)法の並列化効率

13万1072コアを使用しておよそ68％の並列化効率

系: 131072原子からなるダイヤモンド格子

オーダーN法の応用例

• bcc-鉄と炭化物の界面構造の計算

• 電解質中のLiイオンの第一原理分子動力学シミュレーション

関連論文: T. Ohwaki, M. Otani, T. Ikeshoji, and T. Ozaki, J. Chem. Phys. 136, 134101 (2012).

H. Sawada, S. Taniguchi, K. Kawakami, and T. Ozaki, Modelling Simul. Mater. Sci. Eng. 21, 045012 (2013).

整合析出

準整合析出

不整合析出

bcc-鉄中の炭化物の析出

析出物: TiC, VC, NbC

By 新日鐵住金・澤田英明 氏

純鉄は構造材料としては強度が十分でない。炭化物の析出を利用し、 強度・靱性の制御が行われる。

HRTEM image

歪場

界面

の面

積当たりのエネルギー

析出物直径

整合界面エネルギー

準整合界面エネルギー

整合・準整合析出の関係

0.0

1.0

2.0

3.0

4.0

5.0

24.0 25.0 26.0 27.0 28.0 29.0

inte

rfac

e en

ergy

(J/m

2)

c0 （Å ）

Fe7/(NbC)7

Fe-Nb

Fe-C

semi-coherent

界面エネルギー： 整合（Fe-C） ＜ 部分整合 ＜ 整合（Fe-Nb） 部分整合でのFe相とNbC相の層間距離はFeとNbが近接する整合界面に近い

12

34

56

7

8

9

10

11

12

13

14

15

16

17

18

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20

21

c0

12

34

56

7

8

9

10

11

12

13

14

15

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17

18

19

20

21

整合・準整合析出の最適化計算

界面における局所状態密度

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

-8 -6 -4 -2 0 2 4

DOS

(sta

es/e

V/at

om)

Energy (eV)

Fe4

Fe7

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

-8 -6 -4 -2 0 2 4

DOS

(sta

es/e

V/at

om)

Energy (eV)

Fe4

Fe7

1 2

3 4

5 6

7

8

9

10

11

12

13

14

15

16

17

18

19

20

21

1 2

3 4

5 6

7

8

9

10

11

12

13

14

15

16

17

18

19

20

21 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4 1.6 1.8 2.0

-8 -6 -4 -2 0 2 4

DOS

(sta

es/e

V/at

om)

Energy (eV)

Nb8

Nb11

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4 1.6 1.8 2.0

-8 -6 -4 -2 0 2 4

DOS

(sta

es/e

V/at

om)

Energy (eV)

c15

c18

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4 1.6 1.8 2.0

-8 -6 -4 -2 0 2 4

DOS

(sta

es/e

V/at

om)

Energy (eV)

nb15

nb18

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4 1.6 1.8 2.0

-8 -6 -4 -2 0 2 4

DOS

(sta

es/e

V/at

om)

Energy (eV)

c8

c11

Fe Fe

Nb Nb

C C

Nb C

Fe

準整合析出における界面構造 使用計算機: TSUBAMEと京

H. Sawada et al., Modelling Simul. Mater. Sci. Eng. 21, 045012 (2013).

実験からの推定値 2.2nm

関連論文: T. Ohwaki et al., J. Chem. Phys. 136, 134101(2012).

Liイオンの脱溶媒和過程のシミュレーション By 日産アーク 大脇創 氏

◆ モデル (~400原子)： 負極： H-Si(111) 電解質： 炭酸プロピレン (PC)分子 + Li+

◆ 有効遮蔽体(ESM)法を使用し、電極垂直方向にバイアス電圧を印加

◆ O(N)Krylov部分空間法を用いて、電子状態を計算

◆ Velocity scaling法を用いて温度(600K)を制御

◆ 充電過程における Li+ の脱溶媒和過程をシミュレート

◆ 脱溶媒和後の Li+ は界面をドリフト

T. Ozaki, PRB 75, 035123 (2007). T. Ozaki, PRB 82, 075131 (2010).

低次スケーリング数値厳密対角化法

Density functionals as a functional of ρ

Density functionals can be rewritten by the first order reduced density matrix: ρ

where the electron density is given by ρ

1. Non-zero matrix elements of H and S 2. Density matrix corresponding to the non-zero matrix elements

All we need to calculate

Main difficulty: ‘diagonalization’

O(N3) method - Numerically exact diagonalization Householder+QR method Conjugate gradient (CG) method Davidson method

Even if basis functions are localized in real space, Gram-Shmidt (GS) type method is needed to satisfy orthonormality among eigenstates, which results in O(N3) for the computational time.

O(N) method - can be achieved in exchange for accuracy. O(N) Krylov subspace method, DC, DM, OM methods, etc..

O(N2~) method Is it possible to develop O(N2~) methods without introducing approximations? → No more GS process.

対角化: 直交化を避けることは可能か？

1. Green関数法

2. 密度行列法

3. 反復法

LNV, PRB 47, 10891 (1993)

低次スケーリング数値厳密対角化法

1. 必要な密度行列要素のみを留数定理で計算

PBR 75, 035123 (2007). PRB 82, 075131 (2010).

2. 必要なGreen関数成分のみを“入れ子分解”法とLDLT分解から導出した漸化式で計算

計算コスト: ３乗以下 計算精度: 数値厳密 適用性: 絶縁体&金属を区別しない 次元性: 1D, 2D, 3D全てに適用可能 並列性: 高い並列性を有している 基底関数: 局在基底(PAO, FEM, FD等)

特徴

Fermi関数の連分数表示 PBR 75, 035123 (2007).

Hu et al., JCP 133, 101106 (2010) Karrasch et al., PRB 82, 125114 (2010). Lin Lin et al., Chinese Annals of Mathematics (CAM), Ser. B.

連分数展開と一般化固有値問題

連分数展開は一般化固有値問題に変換できる。→ 極の計算は固有値問題に

極の分布と留数積分

連分数展開の極は虚数軸にある。

極の分布は非常に特徴的。最初は2πの間隔(松原極と同じ)。実軸から離れるに従い、急激に間隔が大きくなる。→ グリーン関数の構造と一致し、収束が高速化されることが期待される。

Convergence of ρ w.r.t. poles

The calculation of ρ can be expressed by a contour integration:

The analysis shows that the number of poles for each eigenstate for a sufficient convergence does not depend on the size of system if the spectrum radius does not change. → The scaling property is governed by the calculation of G.

Lehmann rep.

Convergence property of the contour integration

Total energy of aluminum as a function of the number of poles by a recursion method at 600 K.

The energy completely converges using only 80 poles within double precision.

Nicholson et al., PRB 50, 14686 1994

How can Green’s funtion be evaluated ?

・ The Green’s function is the inverse of a sparse matrix (ZS-H).

・ Selected elements of G(Z), which correspond to non-zero elements of the overlap matrix S, are needed to calculate physical properties.

1. Nested dissection of (ZS-H) 2. LDLT decomposition for the structured matrix

→ a set of recurrence relations

Our idea

TO, PRB 82, 075131 (2010)

入れ子分解(nested dissection)法 George, SIAM J. Numer. Anal. 10, 345 (1973).

相互作用は二元ツリー構造にマップされる。

Nested dissection of a sparse matrix

(i) オーダリング:

(iv) 核成長:

(ii) スクリーニング:

(iii) 出発核:

各軸方向で基底座標に基づき基底関数を整列。

長いテールを持った基底関数をセパレーターに押し込む。

最も重なり数が少ない基底関数を出発核とする。

出発核から徐々に核を成長させ、|N0-N1| + Nsを最小化する核の成長段階を探す。

(i)-(iv)の過程を全ての軸方向に行い、 |N0-N1| + Nsを最初化する軸方向でdissectionを実施。

N0: ドメイン0内の基底数 N1: ドメイン1内の基底数 Ns: セパレーター内の基底数

(v) Dissection:

(i)-(v)のプロセスをドメイン毎に再帰的に行い、系のnested dissectionを行う。

Square lattice for the nested dissection

Schur補元による逆行列計算 #1

A matrix X can be factorized using a Schur complement into a LDLT form.

Then, the inverse of X is given by

Schur補元による逆行列計算 #2

例えば次の構造化された行列に対してLを計算してみる。

Lは漸化式で計算出来ることが分かる。

Lを漸化式により計算

Lを利用してさらに漸化式により逆行列を計算

Schur補元による逆行列計算 #3

LDLT分解から導出された漸化式

1D O(N(log2N)2) 2D O(N2) 3D O(N7/3)

→ O(N7/3)

PRB 82, 075131 (2010)

次元性により計算オーダーが変わる。

計算アルゴリズム

loop of poles for (1) contour int. { → MPI parallelization

(2) Inverse calculation by the recurrence relations.

→ OpenMP parallelization }

(3) Calculate the total number of electrons (4) Correct μ by the Muller method (準ニュートン法)

loop for finding m {

}

計算時間の実測

1D 2D 3D

For the inverse calculation of model TB hamiltonians

従来法との計算精度の比較

Conventional -4130.938589871644 New method -4130.938589871899

Total energy (Hartree)

DNA, 650 atoms 700K, 80 poles SZ basis set

並列効率

1 SCF on Cray-XT5

M. Toyoda and T. Ozaki, PRA 83, 032515 (2011). T. Ozaki and M. Toyoda, Comp. Phys. Comm. 182, 1245-1252 (2011).

準厳密交換エネルギーのO(N)計算

準厳密交換エネルギーのO(N)計算

交換エネルギーの精度: OEP法と同等 自己相互作用: ほとんどゼロ 交換ポテンシャルの漸近形: -1/r 計算コスト(局在基底の場合): O(N)

交換エネルギーは電子と交換ホールのクーロン相互作用である。

交換ホールは一次の密度行列(1-RDM)の関数であり、1-RDMは実空間で指数関数減衰することが分かっている。

したがって、交換ホールの総和則とその漸近形から長距離での交換ホールの振る舞いを予測できるはずである。→ 長距離ホールをモデルで置き換える。

特徴

交換ホールの空間分割

0次のモーメント: 短距離部分の総和則 1次のモーメント: 短距離部分の交換ポテンシャル

a, b は交換ホールのモーメントの一致の条件から決まる。

交換ホールの空間分割

近似長距離交換ホールとして、水素原子の交換ホールを使用。

SCF方程式

提案手法

解析的に交換エネルギーの変分計算が可能。 → SCF計算、原子に働く力の計算が可能

希ガス原子の全エネルギーの比較 遮蔽長

5.3Å 2.6Å 1.8Å

精度はOEP法と同等。

交換ホールと交換ポテンシャル

He

交換ホール 交換ポテンシャル

交換ホール及び、交換ポテンシャル共に漸近形が良く再現されている。

まとめ

• オーダーN法の定式化は通常、KSハミルトニアンの疎行列性に基づいている。疎行列構造を与える様々な方法が知られているが、本講義では原子様数値基底法を紹介した。

• オーダーN法の超並列化を実現する手法として、修正再帰二分法と慣性モーメントテンソル法に基づく領域分割法を議論した。

• オーダーN法は近似計算であるため、応用計算の際に精度に対する十分な検証が必要である。検証方法をユーザー間で共有していくことで、今後、応用計算が進展していくであろう。

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