5

Click here to load reader

Mass spectrometric detection of H2O2H+: a CH4/O2 microwave discharge plasma

Embed Size (px)

Citation preview

Page 1: Mass spectrometric detection of H2O2H+: a CH4/O2 microwave discharge plasma

���� ����������� ������� � �������

� ������ ������� ��������� �����

������� ����� �� �� ���� !����� "������� !����

�������� ������� �� ���� �������� ������ ���� �������� ����� ��� ��� �� ��� �� !�"��

#������� �$ ����� �%%&' � ( �� �� �� )���� �%%&

��������

���� *����� �� � ��� �� ���� ��� ����� �� � ������ � ��� ��� �����+ ,��� � ��� ������� ��� ��� ��(���� � ���

��� ����� ������� ������� -. ��� ������ ������� /�01 ���������� �� ���� ��������� � ������ � � ��� ����� ��

� ��� ��� ���� �.���� ���2���� ������ � ��� ��� �����+ ��� ��� ������� � ��� ��������� ������ -��� �� -.

� ������ ����� � �.���� ������. ��� ��� ���3 ��� 45 ��������� ���� � ��� ������ ����� �� ���� �����

� �� ���� �

��� ����� � ��� � � � � �������� ��� ��������������.+ ��� � 6�� �� � ������ ��������� �����-��� .���� � �

� �� ����� � ������ ���� � ����������+ � �%%& 7������� ��� �� 8+9+ )�� ������ ��������+

� ���� ������

��� ��� ���� �.���� ���2��� ��������

��� -�� � � ��������� �� � ����-�� � ������:���+ )����� � � ��� ;! �:�;*!;7 ������ <&=������ ��� �. (�� � �� ������� ������� ��������� 45 �� �� ��� ������� ������� ���� �4

����>

�� ���;�� ����

�+ ������� ��.� ������ ��

� �� � � ��� ������ �������� �������� � ���� ����������. � ��� �����

� ����� �� ��� -�� ?���:�� ��+

��� �. �2����� ��� � ������ �� ��� �2��:�� �� � ��� �����

� ����� -��3 � &@$5� ��� *� �� ��� � � ���3��� <�= ��������� �����

� � ��� ��� ����� ���� � � 6�� � �������� ����.+���. ���� �-�� � -����� ��� ��� ���� ������ �3� � � �������� � ��� ��� �A ��. �>) � B$5� �5 3C ��&+ ������� ������� ��

������� � ������ �������. -. �� � � �! ���

���������. ���� � ����������� � � ��������2����� ��� ����� �� ��� �2���� �� � ���: ���� ���� � ��� ��� ������ ��� ��-��?�� ��.-�� �������+ !� ����� -� ���� ������� ���������

� ��� -�� ��������� � ��� � �� �������� �� � � ��������� <4��= � � � ��� ������������ �� � ������ ������� <5=+ !� ���� ������-������������ � ���� �� �� ����� ?�����������.' �� � :��� ��� ��� ��������� �.��� <B�$=+

8���� ��� ����� � ����. �� ���� ��� ��������� � ������ � ������� �����

� �� �����.����� � � ��� ��� ����� � ��� ��������� �������� � ��� ���������.+ ��� ��� ������� ������� ��������-�� �-�� � �����

� ��� -�� -������+ � ��� ���� �� �� ���� � ��� ������� ��� ��� ��(���� � ��� ��� ����� � �� �������������� -. ��� ������ ������� /�01 ���:������ <D�@=� �� ���� ��������� � ������ � � �������� �� � ��� �.���� ���2��� � � �����

� � ��� ��� �����+ ��� ��� ������� � ��� ��������������� -��� �� -. � ������ ����� � �.����

�@ C� � �%%&

������� >�.���� *������ 4�& /�%%&1 5&4E5&$

���+��������+ �F�����F������

� ������ �� � �����+ ��2� GD&:�@D:5%:�5$�+

������ ��� �# �:�����H ���+�+�� /�+ �����1+

%%%@:�B&�F%&FI : ��� �� � ����� � �%%& 7������� ��� �� 8+9+ )�� ������ ��������+

>!!� % % % @ : � B & � / % & 1 % % 5 � 4 : &

Page 2: Mass spectrometric detection of H2O2H+: a CH4/O2 microwave discharge plasma

������. ��� ��� ���3 ��� 45 ��������� ���� � ���

������ ����� �� ���� ������ �� ���� � ���

����� � ��� � � � � �������� ��� ������:��������.+

���� � ��������� ��� � �����3� � ������:� � ��� ������� �������� � ����� ��� ���� �?������� �� � ��� ���������.� ��� ������ � ��.���� ������ ��� ��� �� �. �� ��� ������ ���� ���.� � ��� ��������� � ���-�� ������� �������-. ��� ������ ���������� � � �����-. ������ �� �� ����� ����� �� � ��� ����� �� � ��� ���: ���� �.���� ���2����+ ��� �� ����� ����� ���� � ��� ����� � ����. ��� �� ��� �������� ��� 45� ����� ��� �-�� � ��� ��� ��������2 ����� �� �� ��������. ���� �� ��� � ���:���� ��� � � ����� ���� ��� �� ���+ ��������

� �� ������ ���� ��������� �� �� ��� ������� ��� �������� � � ������ � �0���� � ��� � � ����� �� �� ��� ��������.+

� ������������

��� �2����� �� ���� ������� ���� � �0��������� �����F*�� ������F?�������� �������������' �� ������-�� ��������. <&%E&�=+ ��� �. ��J��� �� ��� � � � � ����� � ���-���� ����� � *�� ������� �� ��� ��� �2��� ����� ��

��� ����� � ��(��� �� ��� � ���+ &+ ��� ��:������� ��� � � �� �� �� 6� �.���+ ) ��:��� � ���-�� �� � �0 ����� � ��.��� ��������-�� ����� � ����� ��� 6� ������ ������ � ��(�� � � ��-��?�� � ����� �� ������� -��� ����� �� ��� ��� � �������� �?�������� ��� ����������+

��� ��������� 6� �.��� � ������ � 8�� �3��:�.�� �����.� �0 ���� �� ����� ���� � ���:��� � ���?�� �. � �+�5 ��K� � ?����K ���������6� ��-�� � � 6� �� ��+ ��� ��������� ��-� ���-���� �� � �+�+ ?����K � � ��� ����2�:����. �5% � �+ ��� ?����K ��-� � �� � �������� � ���-�� �-�� �% � �� � � �������� � ��(��+

) �2���� � ��. �� � � ��� �� ���� � ��. ��� ������ �.��� � � ������ � � ��� 6���-�+ ���� ������� ���� -��� �� ���� ������������� + ��� ��� ����������� ������� ������ ������� �� ��� �� ����� ����� ����������� � ��� ������� �����. � � ��� ������� � ��� ��� 6�+

� ��� ������� �� ���������

) �-�� � �� � ���� ��� � ����-����-����. ��� ������ � ��������������� � ��� ����:

���+ &+ �������� � �2����� ��� �����+ /&1 ��� 6� �� � �.��� ���� ��� 6� �����' /�1 ��� �2� � ���-��' � ����� :�.��

�������� ����� /�1' /41 ?����K ��������� 6� ��-�' /�1 ����� � ���-��' ���� � �������� ����� /L1' /51 �0 �����. ���� �� �����'

����. ���� /#>1' ��J��� ���� /,>1' M�������� ��� ���������� /M� 1 �� ��� � ��.���+

5&� �$ %&�� �� ��$ ' ()���*�� +),�* -���� �.� /����0 ��1 �2

Page 3: Mass spectrometric detection of H2O2H+: a CH4/O2 microwave discharge plasma

����� ����� �� � � � � ������ ��� � �� ������ �� � �� ��� 45� ����� � ������ ��� ������ �0���������+ ���+ � ���� � �.����� ��� ���������� ��� ��� �� �� ��� %E&5% ���� �� -��� �� ����� ������ ������ ������� ���� ��� �������� � ��� ��� ������� ��� ���� � ��� 44E4$+��� � �� ������� �� ��� ����� � ������� � ���� �������� ��� ��������������.+ ����������� � �� ���. /N �����1 � ��� ���3� � � ��������� � ��� ����� �� ���� �� ����� ���3 � :�� ���. ���� ����K��� � ��� ������� ���3 ���� ���

� � �+ ��� �2����� ��� � ���� � �:��.�� ���� �� ������ ��� 6� ��-� � � ����� ��.��� ��������� ���� &+$ � � %+&� ���� ������:�����.� ��� � �2���� � ��. �� /5N1 � � ���� �/@5N1 ��� �� � � ��� � 6� ���� � & �F� + ����0 � ��� ���� ��� �% 0+

��� ����� �� � ��� � �� �������� ���� ���:���� ������ �� 45 ��� �� ����� �+ )����� � � ���;! �:�;*!;7 ������ <&=� ����� ���� �������� ��.� �. (�� � �� ������� ����� ���� 45 �� �� ���������� ������' ���� �4

�� ��>�� ���;

������

�+ O ��� ��� ����� � �2����� ��� � ���� ����� ����� �:-���� ���� �� ���� -�� ���� ����� � . ����� � ��� ���������� � � ���� ����� ��� ����� :-���� (��� �� � ��� ���� � ��� ����:

������ ��� ����-�� ��� � �� � � � ����-�� �����

�+ ���� � �������� �� � ����� � ������� �� ���-����. � ��� ��� 45 ��� �� ��� ���+

������ ��� ������ � � ������� � �

� . ���� ������� ����� ��� ��� ��(�� ���. ��2.�� ���� ��.�� �.�����- ������� � � ���������(�� � � ��� ����� ������ ��������

����������

�� � ������

� � � �������� /� ��� �� �

$1 � � ����� ��� ���� ��� ����� ����� ��

��-�-�. �-�� � � ��� ��� ����� � � ���� �+��� � ����� ���3� ��� ��� � ��� ������� ������ �������� � ��� ������� ��3 ���� ����� ��%N����� �D%N� ������ ���� ���+������� ����� � �� ������ ��� ��� ��J��� �+ )�������� ����� ��� ��(���� � � ������(���� � ��.��� ��� ����� ��� ��������� <D�@=+

� ��������� ����������

)���� � �-�� � ������ ��. �� � � ����-����-����. ��� ������ � ��������������� � ��� ����:����� ��� ��-�� � -� ������� �.����������. ���� -����� ��� � 6�� �� � ���� �����-��� �� ����� � �� ������ �������� � ��� 6���-�� ���:������ �����. ����� � � � �0 ���� � ���

���+ �+ ���� ������� /� �� �������1 � � �% 0� & ��� ������ ���������+ ! ����� �� ������� ��� ������� ��� ���� ��� 44E4$+ ���� ����� �� ���3 � ������� ��� �����

� �������+

�$ %&�� �� ��$ ' ()���*�� +),�* -���� �.� /����0 ��1 �2 5&5

Page 4: Mass spectrometric detection of H2O2H+: a CH4/O2 microwave discharge plasma

���������+ 0� � ����� ��� N� � �� ������ � ����� � �� ������� � ��� �����+

.$�$ 3� *��"�����

���+ 4 ������.� ��� ������ � ��� ���� &$�����

� ���� &D�� ����� ���� &@�� �����

���� 45�� ����� ���� 4%� � � ���4�� ���� �4�

���� �� ��� ��� ������ + ��� (��� ����� ����-�� ���� �� ��� ������� ����-�. ������� � ���������� � �����

�+ ��� ���� �� 2.�� �����.�����- ��� �� ������� � �� ��� ����������+

��� � ������� 2.�� �� � ���� ��-�� �� ���� ������� .����� � �����

� ������ � ��� �������� � � ���� �+ �����

� �������� ���� �� :����.� �� ��� �������� �� � � 2.�� � ����2���� ��� � ������� � � ��� � ��� �������� �.���� �� ������� �������� � 2.�� ����� ����2�� ������� �� ���� ��� 5N �� ����:�� � ����� �� � -� �����K�� �2����� ����.�-������ � � ����� ��� ������� + 0�� �:���� � ��� �� � � ������� � ��� ���� ���:����� ��� �� �� �. �� �����

� �� ������ � ���� ���� ��� � � ���

�� � ������ � ���� ����� ��� -�� ������ � ���-��� � � �����

� ����� ����� �� ���� �� � � ��� ����� �� � ����� �������+

��� �� � � ���� ��� �@5N���� �5N� ���� �����-�� �� ��� ����� � �����

� � �����-�� ������� ��� �� � � �� ��� �������

�������� ���� � ��� �. ���� ������ + !������ -� ���� ������� ���� ��� ��� � ����:�� �� � 2.�� ���� �.�����- � ������ � :�����. ��J��� � ������ �+ #������ � �������� ��� ��� ������� ���� ������� � ��� ���:���� ����� <D�@=+

.$�$ 3��� " � �

��� N� � �� ���. � ��� ��� 45 ���3 ���� � :������ � ��� ���� ��� �������� � ��� ����� ����2�� �� ��� ��� ������ �������� �� �� � ���6���-� %+5E� ��� �� � (2�� � ��� ���� /�% 01� � �� � (2�� ������ � �� �5N����� �@5N�+ ) ��� � ������ � �� ������� �� ��� ��� � �������� � ������� ��� ������-��� � � ��� ������� ��� ��� ���� �������� -����� ���� �������. ��� ���� ���� ��� ������ +9������ � ��� � � ���

� �� �-�� ��� ��� ������ �� �����

�+

.$�$ 45 *����, "������ ����� �)� 6�����

��� � �� ���. � ������ �� ��� �0 �����.

����� � ��� �2�� ��+ ! ����� ������ � ��� �����.���. �� ��� ����� � ���-�� �������. ��� ������ ������-��� � � � �� ����� � ��� �������������+ !� ��� -�� �� � ���� ��� ��� �������� .���� � ������� ��� �(�� ��. ���� �� :����� ����� +

���+ 4+ ������ ������� ������� � ������ ����� �� �

�� ��� � ������ �2���� �� � �+ ! ��� ���� �� �% 0+

���+ �+ ! �� ������ � ��� ������ �� � �� ��� � ���������

����+

5&B �$ %&�� �� ��$ ' ()���*�� +),�* -���� �.� /����0 ��1 �2

Page 5: Mass spectrometric detection of H2O2H+: a CH4/O2 microwave discharge plasma

.$.$ +���� "���

�� ���.� ��� � ������-�� ���� �J��� � �������� � �����

� �� ��-� �����+ 0� ����� ���������� ��� ���� �� �� � ��� �����

� � :�� ���. ��� �0 ����+ ���+ � ������ ���������� -������ �� ��J��� � �0 �������������� ���� ��� ��� �@5N���� �5N� ���� ��� ����� (2�� 6� ���� � & �4+ 0��� � ������ � ������ �% � &%% 0� ��� ��� �� ����� � � �����

� ������� ���� �� ����. �� &%% � &5%% /��-�:����. � ���1+

� ������ ��� �������

! � ����� � ��� ������ ��� � ��� ����� ��� �����

� � ��� ��� ����� ��� ������� -. ��������� ����� � ���� �?�� � �������� ����?�������� ��� ���������.� ����� �� -�����.�������-�� � � . �������� ������� � � �� -� ����� -��� ��� ��� �������+

������ �� �. � � �������� ������

���� ���� � �� ������� ���� �� ��������� ���������+ 0� �. ��������. �2���� ������� .���� �� �����+ >�-�-�. ��� ��� ���� ���� �����

� ���� � ��� ��� ����� ������� ����� ��� ��� ������

���� �#�� � ������ �#

����� #�� �� ��� � �+ ! ��� ����� ������� �.���� #�� ��� -� ���

5 + ��� ��J��:� �� � ��� �A ��. -����� ���� � � ���

/������ �� � -���1 <&4= ��� ��+ �% 3���F�+ ��������� �. � -� ���� � ��� � ���� �������������� � �����

� � � � � � �����

<&�=+ �� ��.� ���� ����-�� �� ������ � � ��#�� �. -� �� ����� <D=' ����

�� ���������4���

�� ��4������ � � ���5���

�+ ���� �������� � ��� ��� ���� �� ��� ����� ���������� � ������� <&4=�

���� ������ � �����

� ����

� � D 3��� ��&

���� ������� � ������ �����

�� � @ 3��� ��&

���� � ��4���� � �����

� � ��4��

�� � �5 3��� ��&

���� � ��4����� � �����

� � ��4���

�� � �D 3��� ��&

���� � ���5���� � �����

� � ���5��

�� � 4% 3��� ��&�

� ������ � ���� ����� ������ � ��3� ����� � �A:��� ��.+

������� � ��������� �� ������-�� � ������ ���� ���� �� � ������� � �����

� � ������ ����� � � ���� �� �� �� ��� � ���� ���� ��� � -�� -��� ��+ !� ��� �������� ������-�� �����. ��� ������ ������� � ��� ��� � ����� ��������� �.���� ����� ��� � ���������������� ����. � � ������ � ������ �����

� � �������� ��� ��+ 72����� �� � ���� �.�� ���-�� � ������� ��+

�!�������

<&= ����� �� ��� (�� � ��� ;! �:�;*!;7� �����FF��-:

-3+ ���+��F���+

<�= 0+ *� �� ���� ,+*+ )�-���� � �+C+ ������ �+�+ ����� :

����� 7+7+ ������ � C+ ���+ >�.�+ B4 /&@$51 5��%+

<4= L+)+ ����� )+!+ 8������� L+"+ + >��3���� C+ )+ ���+

�+ &%� /&@D�1 �4$4+

<�= "+�+ �������� 0+0+ 0��� � 7+�+ ������� ! ��+ ���+ &D

/&@$@1 �5$E�D+

<5= )+C+ ����� ���+ >�.�+ *���+ &$� /&@@%1 &%4+

<B= >+7+ 8�� ��� P+ ,������� >+)+ L������� �� + C+ ���+ �D

/&@$%1 �%��+

<$= + #.�������.� O+"+ #.�������.� �+ 9� ����:

�� � >���� ���+ >���� >��+ � /&@D�1 &5$+

<D= �+ ������ "+ .���� C+ >�.�+ ���+ @$ /&@@41 &&4D%+

<@= �+ ������ "+ .���� >�.�+ #��+ 7 �@ /&@@�1 B5$+

<&%= �+ ������ �+ ������ �+ C�-�� ) ��+ ���+ B& /&@D@1 &%�B+

<&&= �+ ������ ���+ >�.�+ *���+ &@& /&@@�1 &B�+

<&�= �+ ������ ) ��+ ���+ B� /&@@�1 $$5+

<&4= #+ 0������ C+*+ ��� 3�� � ! �+ C+ ���� �����+ ! >�.�+

4B /&@D%1 D5+

<&�= 7+ O������� O �������. � ���� >������ �� ����� +

�$ %&�� �� ��$ ' ()���*�� +),�* -���� �.� /����0 ��1 �2 5&$