中国测试CHINA MEASUREMENT & TEST第 44 卷第 1 期2018 年 1 月

基于 TraPPE-UA势能模型的超高压乙醇分子动力学模拟

周晓平袁 周 伟袁 郝江涛渊郑州大学西亚斯国际学院袁河南 郑州 451150冤

摘 要院采用分子动力学方法袁将 TraPPE-UA 模型应用于乙醇分子动力学模拟袁分析温度 298耀500K袁压强 10耀300MPa下乙醇的热力学性质尧结构性质和动力学性质袁模拟结果与文献模拟值吻合较好遥 通过对体系径向分布函数的研究袁发现在压强很大的情况下袁乙醇体系的结构依然很有规律遥 研究表明袁随温度的升高袁乙醇体系焓值增大曰随着压强和

温度的升高袁各径向分布函数的第 1 峰高度明显下降袁体系的长程有序程度下降曰乙醇的自扩散系数随温度的升高而

增大袁而压强对扩散系数的影响与温度正好相反遥关键词院乙醇曰势能模型曰焓曰径向分布函数曰扩散系数

文献标志码院A 文章编号院1674-5124渊2018冤01-0044-05

Molecular dynamics simulation of ethanol under ultrahigh pressurebased on TraPPE-UA potential energy model

ZHOU Xiaoping袁 ZHOU Wei袁 HAO Jiangtao渊Sias International University袁Zhengzhou University袁Zhengzhou 451150袁China冤

Abstract: The thermodynamic properties袁 structure and dynamic properties of ethanol under thetemperature of 298-500 K and pressure of 10-300 MPa were investigated by the use of moleculardynamics 渊MD冤 simulations and the TraPPE -UA model to describe the ethanol molecule. Thesimulation results agree well with those from previous molecular simulations. Through the study onthe radial distribution function of the system袁 it is found that the structure of the ethanol systemremains regular under the large pressure. From the results袁 it can be seen that the enthalpy ofethanol system increases as the temperature rises曰 with the increase of pressure and temperature袁the first peak height of each radial distribution function decreases obviously and the long -rangeorderness of the system decreases as well曰 and the self-diffusion coefficient of ethanol increases asthe temperature rises袁 while the impact of pressure on diffusion coefficient is just opposite to thatof temperature.Keywords: ethanol曰 potential energy model曰 enthalpy曰 radial distribution function曰 diffusion coeffi鄄cient

收稿日期院2017-06-10曰收到修改稿日期院2017-08-15基金项目院河南省科技攻关计划项目渊162102210316冤曰河南省基础与前沿技术研究计划项目渊162300410269冤作者简介院周晓平渊1984原冤袁女袁河南郑州市人袁讲师袁硕士袁主要从事原子与分子团簇方面的研究遥

doi院10.11857/j.issn.1674-5124.2018.01.009

Vol.44 No.1January袁2018

第 44 卷第 1 期

0 引 言分子动力学模拟是依靠牛顿力学来模拟分子体

系运动的一套分子模拟方法袁不仅可以用于模拟物

质的宏观性质袁还可以得出微观结构尧粒子运动等信

息[1]遥 一般认为压强超过 100MPa 就是超高压袁物质

在高压作用下袁其物理和化学性质会发生巨大的变

化袁在超高压作用下袁液体的压缩性显著增大[2-3]遥 高

压物理实验面临着实验条件尧 费用尧 实验设备的限

制袁而分子动力学计算利用计算机模拟袁可以很好地

解决这些问题遥 乙醇分子是常见的有机尧极性分子袁常用于化工生产中袁研究其热力学性质和动力学性质

对工业生产有重要意义遥且乙醇和水在很多性质上都

存在相似性袁被认为是水的理想替代物 [4]袁关于乙醇

性质的研究也一直是热点遥 张阳[5]用 Monte Carlo 方

法研究了超临界乙醇的结构性质和氢键袁压强范围

从常压到高压 70 MPa曰Saiz 等 [6]用分子动力学方法

模拟研究了不同热力学状态下液态乙醇的结构尧氢键和扩散等动态性质曰Markus 等 [7]研究了温度和压

强渊0.1耀35 MPa冤对甲醇和乙醇体系中氢键的影响遥目前对乙醇的研究压强一般都在 100MPa 以内袁更高压强下乙醇性质的文章还少见报道遥 因此本文对

液态乙醇的研究进行了补充袁采用平衡分子动力学

方法袁模拟温度 298耀500K尧压强从 10MPa 到超高压

300 MPa 条件下不同状态点乙醇的热力学性质尧结构性质和动力学性质遥 本文的乙醇分子动力学模拟

值可为其传质性质应用提供理论参考遥1 模型建立1.1 势能模型

势能模型的选取对模拟结果的准确与否有着决

定性影响遥 目前文献中分子模拟常用的乙醇模型主

要是全原子模型和联合原子模型遥 鉴于全原子模型

所需的计算时间较长袁因此大部分文献采用联合原

子模型进行模拟遥 联合原子模型有 OPLS-UA渊opti鄄mized potentials for liquid simulations-united atom冤模型和 TraPPE-UA渊transferable potentials for phaseequilibria-united atom冤模型两种遥 OPLS-UA 模型由

Jorgensen[8]开发袁主要针对液相有机小分子袁能够很

好地模拟液态乙醇的各种动态性质 遥 但是袁在Chalaris 和 Samios[9-10]用 OPLS-UA 模型对超临界甲

醇进行分子动力学模拟的研究中袁压强模拟值的准

确性很差袁说明 OPLS-UA 势能模型在压强较高时并

不能真实反映分子的动态性质遥 TraPPE-UA 模型是

由 Siepmann [11]小组开发袁由于其模型参数已经用实

验的相平衡数据优化过袁因此在很大的压强范围内都

有较好的准确度遥 本文采用 TraPPE-UA 势能模型对

高压下乙醇分子团簇的性质进行研究遥在 TraPPE-UA 模型中袁乙醇分子由 CH3尧CH2 基

团和 O 原子尧H 原子合计 4 个作用位点构成遥乙醇分

子间的势能计算式为

Uij 渊 rij 冤=4着ij 渊滓ij / rij 冤 12-渊滓ij / rij 冤 6蓘 蓡 +渊 q iq j / rij冤渊1冤

式中院q i尧q j要要要第 i尧j 个原子或基团上所带电荷曰rij要要要原子或离子 i 与 j 间的距离曰滓ij 尧着ij要要要原子间 L-J 作用参数遥

滓ij= 12 渊滓i+滓j 冤 渊2冤着ij= 着i着j姨 渊3冤

式渊1冤右侧第 1 项表示短程 Lennard-Jones渊L-J冤势袁第 2 项表示长程库仑势遥 TraPPE-UA 模型和

OPLS-UA 模型的相关参数见表 1遥

1.2 实验方法

本研究采用 Materials Explorer 软件袁在温度为

298袁400袁500 K袁压强分别为 10袁100袁300 MPa 条件

下对乙醇分子体系进行了分子动力学模拟遥 采用

Nose-Hoover 热浴法控制温度袁 完成不同压强条件

下的等温模拟[13]遥 分子动力学模拟需进行以下假设院1冤两体有效势能近似曰2冤最小镜像准则[14]遥 分子动力

学模拟的起始构型为面心立方晶格袁将乙醇分子的

起始取向定为随机分布袁采用立方周期性边界条件遥模拟过程中所用的乙醇分子总数为 100 个遥 采用球

形截去法进行位能截断 [14]袁采用 Ewald 加和法求解

长程静电相互作用力[15]袁采用 Shake 算法固定乙醇分

子的几何构型[16]遥 分子动力学模拟过程中袁每个分子

都可视为是刚性体袁运用五阶 Gear 预测-校正法求解

体系的运动方程[17]遥 分子动力学模拟过程中袁时间步

长取 10-15 s袁单次模拟总时间取 3伊10-10 s袁采用 NVT系综进行 10-10 s 的初始化袁使得体系达到相对平衡袁随后在 NPT系综中完成 2伊10-10s的模拟袁 完成各种参

数的计算袁模拟过程中每隔 10-14 s 就输出一次构型袁用于结果分析遥2 结果与分析2.1 热力学性质

焓是物质重要的热力学状态量袁体系焓计算式为

位点TraPPE-UA OPLS-UA[12]

着/kB/K 滓/魡 q/e 着/kB/K 滓/魡 q/eO 93 3.020 -0.700 88.55 3.07 -0.700H - - 0.435 - - 0.435CH2 46 3.950 0.265 59.38 3.905 0.265

CH3渊Me冤 98 3.750 - 88.06 3.905 -

表 1 TraPPE-UA模型和 OPLS-UA模型参数列表

周晓平等院基于 TraPPE-UA 势能模型的超高压乙醇分子动力学模拟 45

中国测试 2018 年 1 月

P/MPa T/K gOH渊max1冤 rmax1/魡 gOO渊max1冤 rmax1/魡 gHH渊max1冤 rmax1/魡

10298 5.597 1.717 5.034 2.608 4.533 2.358400 3.732 1.717 3.636 2.630 3.439 2.398500 2.201 1.756 2.471 2.695 2.358 2.440

100298 5.454 1.717 4.880 2.608 4.393 2.357400 3.631 1.717 3.528 2.630 3.316 2.358500 2.268 1.730 2.361 2.695 2.323 2.398

300298 5.083 1.703 4.591 2.652 4.111 2.332400 3.576 1.703 3.418 2.662 3.152 2.354500 2.363 1.717 2.317 2.700 2.295 2.390

表 3 不同状态下乙醇的 OH尧OO尧HH径向分布函数

第 1 特征峰值与峰位

H=E+PV 渊4冤式中院E要要要体系的内能袁kJ曰

P要要要体系的压强袁MPa曰V 要要要体系的体积袁m3遥

表 2 是本文模拟温度为 298袁400袁500 K袁压强为

10袁100袁300 MPa 时乙醇的焓值袁并与文献[18]的模

拟值和文献[19]用状态方程推导的焓值进行比较袁结果较为接近袁可见本文模拟结果可靠遥

从表中可以看出袁当压强相同时袁随着温度的升

高乙醇体系的焓值逐渐增大遥这是由于当温度升高袁乙醇分子间的热运动加剧袁体系内能增大袁焓也跟着

增大遥相同温度下袁本文模拟的焓值随压强的增大而

增大袁但文献[18-19]中焓随压强的变化关系不明确袁由于现有文献中尚未见到高压下乙醇焓值实验数据

的相关报道袁此计算结果有待进一步验证遥2.2 结构性质

径向分布函数渊RDF)是反映物质微观结构的重

要物理量袁主要用于描述距离中心粒子为 r 处出现另

一粒子的概率密度与随机分布概率密度的比值 [13]袁其计算式为

籽g渊 r冤4仔r2=dN 渊5冤式中院籽要要要系统密度曰

dN要要要距离中心分子渊r袁r+dr冤区间内的分子

数目遥图 1 为 T=298 K 时乙醇分子的氧氢径向分布函

数随压强的变化遥图 2 为 P=10MPa 时氧氢径向分布

函数随温度的变化遥从图 1 可看出袁压强变化对 OH 径向分布函数第

1 峰影响较大袁随着压强的增大袁OH 径向分布函数

第 1 峰分别出现在 1.69袁1.67袁1.65魡袁峰位逐渐左移袁峰值依次减小袁第 2 峰也下降袁但不如第 1 峰明显袁在 Petravic[20]和 Dellis[21]等的研究中袁也发现了 OH 径

向分布函数的第 1 峰随压强增大而减小的现象遥 计

算结果表明袁随着压强的增加袁第一配位圈内乙醇分

子间的氢原子与氧原子间距逐渐减小袁氢键作用逐

渐增强遥从图 2 可看出袁当压强相同时袁随着温度的升高袁

OH 径向分布函数第 1 峰和第 2 峰逐渐下降袁峰谷抬

高袁峰位右移遥 计算结果表明随着温度的升高袁乙醇

分子间的氢原子与氧原子间距逐渐增大袁氢键作用逐

渐减弱遥表 3 为各状态点乙醇的 OH尧OO尧HH 径向分

布函数第 1 特征峰值与峰位遥 随着温度的升高和压

强的增大袁OH尧OO尧HH 径向分布函数第 1 峰峰值均

下降袁但 OH 径向分布函数的变化较 OO尧HH 径向分

布函数更为明显遥

T/KP=10MPa P=100MPa P=300MPa

本文本文文献

[18]文献

[19] 本文文献

[18]文献

[19]298 2.637 2.528 - 3.203 - - 4.659400 9.310 9.046 9.458 10.836 10.430 10.871 13.124500 17.558 17.967 18.267 18.796 18.143 18.373 21.010

kJ/mol表 2 乙醇在不同状态点的焓值01234567

1 2 3 4 5 6 7r/魡

10MPa100MPa300MPa

图1 298K时乙醇的氧氢径向分布函数

0123456

1 2 3 4 5 6 7r/魡

298K400K500K

图2 10MPa时乙醇的氧氢径向分布函数

46

第 44 卷第 1 期

图3尧图 4 为 100MPa 时 OO尧HH 径向分布函数

随温度的变化遥 从图中可看出袁相同压强下袁随着温

度的升高袁OO尧HH径向分布函数第 1 峰下降袁峰位右

移袁峰谷抬高袁第 2 峰也下降袁且在 500 K 时袁第 2 峰

消失遥这说明随着温度的升高袁乙醇的长程有序程度

逐渐下降遥 这与高压下水的结构随温度和压强变化

的趋势相同[22]遥

图 5耀图 8 为乙醇的 MeH尧MeO尧MeMe 径向分布

函数遥随着温度的升高和压强的增大袁各径向分布函

数第 1 峰变化最明显袁峰高下降袁峰谷抬高遥 500 K时袁MeH 径向分布函数的第 2尧3尧4 峰峰高已超过第

1 峰遥 MeMe 径向分布函数第 2 峰逐渐消失遥通过对比不同原子和基团间径向分布函数的第

一波谷位置 rmin1 可发现袁rOH<rHH<rOO<rMeH<rMeO<rMeMe遥 计

算结果表明院相同温度和压强下袁第一配位圈内亲水

的 O 原子与 H 原子距离最小袁而疏水的烷基之间的

距离最远遥2.3 动力学性质

结合国内外研究现状袁自扩散系数 D 的计算方

法主要包括 Einstein 法和 Green-Kubo 法遥 Eintein 法

通过对均方位移渊MSD冤求斜率得到扩散系数遥 鉴于

分子动力系统中的原子在永不停息地做无规则运

动袁各原子在不同时刻的位置都不相同遥将r軆渊t冤尧r軆渊0冤作为粒子在 t 时刻和初始时刻的位置袁则粒子均方位移

计算式[13]为

MSD=R 渊 t冤=< r軆渊 t冤- r軆渊0 ) 2> 渊6冤

0

1

2

3

4

5

1 2 3 4 5 6 7r/魡

298K400K500K

图4 100MPa时乙醇的氢氢径向分布函数

2 3 4 5 6 8r/魡

10MPa100MPa300MPa

700.20.40.60.81.01.21.4

图5 298K时乙醇的甲基氢径向分布函数

298K400K500K

2 3 4 5 6 8r/魡

700.30.60.91.21.51.8

图6 100MPa时乙醇的甲基氧径向分布函数

10MPa100MPa300MPa

3 4 5 6 8r/魡

700.30.60.91.21.51.8

9

图7 400K时乙醇的甲基甲基径向分布函数

0

1

2

3

45

2 3 4 5 6 7r/魡

298K400K500K

图3 100MPa时乙醇的氧氧径向分布函数

周晓平等院基于 TraPPE-UA 势能模型的超高压乙醇分子动力学模拟 47

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298K400K500K

3 4 5 6 9r/魡

700.30.60.91.21.51.8

8

图8 300MPa时乙醇的甲基甲基径向分布函数

式中< >表示平均值遥根据统计学原理袁只要分子数目足够多袁计算

时间足够长袁系统的任一瞬间都可以当作时间的零

点袁所计算的平均值应该相同遥根据爱因斯坦的扩散

定律袁扩散系数渊diffusion constant冤与均方位移的关

系是院limt 寅 肄 < r軆渊 t冤- r軆渊0 ) 2>=6Dt 渊7冤

式中 D 即为粒子的扩散系数遥当模拟的时间很长时袁均方位移对时间曲线的斜

率的 1/6 就是扩散系数遥 表 4 是本文用均方位移计

算的乙醇的自扩散系数遥

由表可知袁在相同压强下袁随温度的升高袁乙醇

的自扩散系数增大遥这与文献[23]测定的常压下乙醇

自扩散系数随温度的变化趋势相同袁且随着压强的增

大袁这种变化趋势逐渐减缓遥 而相同温度下袁随着压

强的增加袁乙醇自扩散系数逐渐减小遥这是因为压强

增大使乙醇分子之间的距离变小袁分子间排列更为紧

密袁相互碰撞现象明显增加袁从而阻碍了分子的扩散

运动曰当温度不断上升时袁乙醇分子间的距离逐渐增

加袁相互作用力减弱袁此时将有利于分子的扩散运动遥本文模拟值与文献[18]的模拟结果基本一致袁但在

500K袁10MPa 时相差较大袁由于实验条件的限制袁高压下乙醇分子团簇的自扩散系数实验数据匮乏袁有待进一步验证遥

3 结束语本文模拟了温度 298耀500K袁压强从高压 10MPa

到超高压 300MPa 条件下乙醇分子体系的热力学性

质尧结构性质和动力学性质袁并得出以下结论院1冤相同压强下袁乙醇体系的焓值随温度的升高

而增大袁本文模拟值与文献模拟值接近袁本文所用

TraPPE-UA 模型可靠遥2冤通过对径向分布函数的研究袁发现在压强很

大的情况下袁乙醇体系的结构依然很有规律遥随着压

强和温度的升高袁各径向分布函数的第 1 峰高度明显

下降袁乙醇的长程有序程度下降遥3冤当压强相同时袁乙醇的自扩散系数随温度的

升高而增大袁但压强增大时袁这种变化趋势逐渐减缓遥乙醇的自扩散系数随温度的升高而增大袁而压强对

扩散系数的影响与温度正好相反遥参考文献

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T/K P=10MPa P=100MPa P=300MPa本文本文 文献[18] 本文 文献[18]

298 7.48 7.09 6.81 - 5.26400 61.44 60.84 32.08 33.03 18.20500 179.34 195.40 106.91 99.10 56.62

表 4 乙醇在不同状态下的自扩散系数 10-10m2/s

渊下转第 100 页冤

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